找化工医药原料，用化学加搜索
导读
近日，内蒙古大学化学化工学院褚海斌教授团队在国际化学领域顶级期刊《ACS Catalysis》（影响因子为 12.221）发表学术论文“Overcoming the Deactivation of Pt/CNT by Introducing CeO2 for Selective Base-free Glycerol-to-Glyceric Acid Oxidation”。
跳转阅读→
该研究通过引入稀土氧化铈成功地解决了铂催化剂在甘油氧化反应中的失活难题，并首次清楚地揭示了氧化铈的催化作用机制。这是内蒙古大学首次以第一单位在该国际顶尖期刊上发表学术论文。内蒙古大学化学化工学院2016级博士研究生张雪琼为该论文的第一作者，褚海斌教授为第一通讯作者。
内蒙古自治区拥有丰富的稀土资源。开发新型的稀土催化材料，并进一步拓展稀土催化材料的应用领域，对于自治区和我国稀土资源的高附加值利用具有重要的意义。近年来，稀土催化剂在生物质转化、能源电催化等新能源反应体系中已初步展示出优异的催化性能，但是稀土在新能源催化反应中的作用机制尚不清楚，制约了这个领域的发展。另一方面，随着市场对生物柴油需求的不断增加，生物柴油的副产物甘油大量过剩。工业甘油价格约4000元/吨，而其衍生产品如甘油酸的价格却超过10万元/吨，因此，利用相对廉价的甘油生产高附加值的精细化学品极大地引起了人们的兴趣。在众多转化甘油的方法中，用铂/碳催化剂进行选择性氧化的途径有望实现工业化，然而催化剂易失活和选择性较差的问题一直没有得到有效解决。
稀土氧化铈催化作用机制图
针对上述问题，褚海斌教授团队首次在铂/碳催化剂中引入稀土氧化铈，并巧妙地构建“铂-氧化铈-碳纳米管”三元界面，从而有效地解决了铂催化剂在甘油氧化反应中的失活难题。更为重要的是，团队结合深入的结构表征与动力学实验、同位素实验等，首次清楚地揭示了氧化铈的催化作用机制：一方面，氧化铈通过调控铂的电子结构，削弱中毒物质甘油酸在铂表面的吸附作用，使催化剂具有高抗毒性；另一方面，氧化铈在三元界面处通过加速水的解离生成大量活性物种，大大降低甘油伯羟基氧化反应的能垒，进而加快反应速率并提高主产物甘油酸的选择性。
此外，褚海斌教授团队近期已在稀土催化与生物质转化领域取得了一系列重要的研究成果。长期以来，人们认为氧空位是氧化铈具有优异电催化性能的关键。褚海斌教授团队于2018年创新性地提出表面羟基对氧化铈电催化性能具有重要的意义，并成功的合成了表面富含羟基的水合氧化铈纳米材料，该材料能大幅提高铂对醇类氧化反应的电催化活性与稳定性。相关工作在国际知名期刊Journal of Materials Chemistry A（2018, 6, 2318-2326）发表后引起人们广泛的关注，目前他引次数已达20次。2020年初，团队还在催化领域著名期刊Journal of Catalysis（2020, 381, 434-442）报道了利用铂纳米晶的本征晶面效应来提升铂对甘油氧化反应的催化活性与稳定性方面的工作。
褚海斌教授团队
上述研究得到了国家自然科学基金项目（21875125、51501094、21561023）和内蒙古杰出青年培育基金项目（2017QJ03）、内蒙古大学高层次人才启动基金的资助。
全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b05559
来源 | 内蒙古大学 编辑 | 化学加
特别声明：以上内容(如有图片或视频亦包括在内)为自媒体平台“网易号”用户上传并发布，本平台仅提供信息存储服务。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
