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导读
近日，苏州大学材料与化学化工学部李耀文教授团队及其合作者以苏州大学为第一通讯单位在《自然》（Nature）上发表题为“Strain regulation retards natural operation decay of perovskite solar cells”的研究论文。
金属卤化物钙钛矿作为一种新兴的半导体材料在光伏领域得到了快速发展，已报道的光电转换效率与单晶硅太阳能电池基本持平，但受软晶格本征属性影响，提升其稳定性成为能否商业化的关键科学问题。目前，关于钙钛矿太阳能电池稳定性的评估仍多数采用ISOS协议，该协议通常只涉及一个或两个特定的环境变量。然而，在实际应用中，钙钛矿太阳能电池历经昼夜循环，该模式涉及多种外界环境变化，例如周期性的光照、温度波动等，使得钙钛矿的降解过程更加复杂。迄今为止，相关机制尚不清楚。
针对上述问题，李耀文团队首先研究了钙钛矿太阳能电池在连续光照和昼夜循环工作模式下的降解行为，发现电池在昼夜循环模式下性能衰减更为迅速。通过对软晶格钙钛矿的原位演变分析和载流子动力学研究，发现循环模式下的温度波动会诱导钙钛矿晶格膨胀收缩，从而产生周期性的晶格应力变化。在连续光照模式下，晶格则呈现应力逐渐释放的状态。相比较而言，应力的周期性变化会产生更多深能级缺陷，这些缺陷在暗态下不能进行“自修复”。此外，积累的深能级缺陷加速了钙钛矿的离子迁移，是昼夜循环模式下电池性能快速衰减的主要原因（图1）。
图1：钙钛矿太阳能电池在连续光照和昼夜循环工作模式下的降解机制示意图
基于上述研究，李耀文团队设计合成了一系列配体材料来消除晶格应力变化、稳定钙钛矿晶格。其中，苯基氯化硒（Ph-Se-Cl）展现了独特的作用，Ph-Se-Cl在热退火过程中和有机阳离子盐反应形成易挥发物质，优化了钙钛矿的晶体生长动力学，获得了对称性更高、室温稳定的钙钛矿晶格。此外，Ph-Se-Cl和碘化铅反应生成含硒铅酸盐并锚定在晶界处，进一步抑制了光、热诱导的晶格膨胀收缩，消除了晶格应力变化。最终，基于Ph-Se-Cl制备的钙钛矿太阳能电池认证效率高达26.32%。同时，在昼夜循环模式下，器件的T80寿命（器件效率衰减至初始效率的80%所需的时间）显著提高了10倍，基于其它ISOS协议测试的器件稳定性均得到大幅提升（图2）。该工作揭示了在昼夜循环工作模式下钙钛矿太阳能电池独特的降解机制，并强调了稳定晶格以增强电池实际工作寿命的必要性。此外，该工作还指出，针对具有软晶格特性的钙钛矿太阳能电池建立实际应用中的寿命评估方法的重要性，将加速其商业化进程。
图2：基于Ph-Se-Cl制备的钙钛矿太阳能电池性能研究
苏州大学教授李耀文、张晓宏以及瑞典林雪平大学教授高峰为论文的共同通讯作者，苏州大学博士研究生沈赟秀、副教授许桂英、瑞典林雪平大学博士张天恺为共同第一作者。李永舫院士、李耀文团队在构建论文整体思路、器件制备、器件表征与数据分析上作出主要贡献。张晓宏团队在理论计算、材料表征及机理分析方面提供有力支撑，高峰团队在材料表征、机理分析等方面作出了贡献，材料与化学化工学部教授朱健在材料合成方面提供了实验支撑。此外，来自中国科学院上海应用物理研究所、澳大利亚昆士兰大学、美国北卡罗来纳州立大学的研究人员在测试表征方面给予了帮助。该工作在国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助下完成。
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08161-x#Sec3
来源：苏州大学
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