【专家视角】华南理工大学卢桂宁团队｜基于Pyhrms与Transformapy自下而上高效解析...

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第一作者：夏迪

通讯作者：卢桂宁

通讯单位：华南理工大学

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.6c00658

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近日，华南理工大学卢桂宁研究员课题组联合生态环境部华南环境科学研究所土壤与农村生态环境研究中心，在Analytical Chemistry上发表了题为“Efficient Transformation Product Identification and Structural Elucidation Using an Integrated Bottom-Up HRMS Workflow with Pyhrms and Transformapy”的研究论文，并被选为期刊副封面文章(Supplementary Cover)。

该研究面向复杂高分辨质谱数据中转化产物识别难、结构解析依赖人工判读等问题，构建了基于Pyhrms与Transformapy两款开源工具的自下而上HRMS分析流程。该流程以实验观测获得的HRMS特征信号为基础，集成数据解卷积与特征筛选、候选分子式计算与验证、母体结构约束下的转化产物结构解析等功能。该方法已在单一母体实验体系及污水处理厂复杂环境样品中得到验证，并在599种已报道转化产物中实现97.2%的注释覆盖，为新污染物转化行为解析及环境风险评估提供了高效、系统化的方法支撑。

图文摘要

图文导读

转化产物（TPs）广泛生成于新污染物的环境转化及水处理过程中，其识别与结构解析是新污染物环境行为研究与风险评估的关键。高分辨质谱（HRMS）具有高质量精度、高分辨率及非靶向检测优势，已成为TPs筛查与表征的重要技术手段。然而，复杂HRMS数据中TPs识别与结构解析仍面临参考标准品及谱图库不足、人工判读工作量大且易遗漏等挑战。本研究基于Pyhrms与Transformapy两款开源工具构建了一套自下而上的分析流程，涵盖HRMS数据解卷积与特征筛选、分子式计算与验证，以及基于母体结构约束的TP结构解析等步骤，可实现TPs的高效识别与结构表征。该分析流程主要包括以下三个环节：

（1）HRMS数据解卷积与特征筛选：将HRMS原始数据转换为mzML格式后，利用Pyhrms提取样品中的RT、m/z、信噪比和峰强度等特征信息，并结合信噪比、响应强度及空白/对照样品差异等条件去除低置信度特征信号，获得优先关注的潜在TP特征。对于污水处理厂等复杂环境样品，可进一步结合分子网络方法筛选与母体化合物相关的候选TP特征。

（2）候选分子式计算与验证：基于候选TP特征的m/z信息，利用Transformapy进行分子式计算，并结合母体分子式、反应体系和元素组成范围限定候选分子式。随后通过质量误差、元素计数与元素比值约束、同位素模式匹配等方式对候选分子式进行验证，保留可信分子式用于后续结构解析。

（3）基于母体结构的TP结构解析：针对每个候选分子式，以母体化合物结构为约束，通过结构匹配、结构拆分与重组、元素组成差异分析等方式生成候选子结构，并结合可能的转化反应逐步推导TP结构。对于无法直接生成合理结构的特征，程序将记录候选基础结构、元素变化和可能反应步骤，为后续人工判读和机制分析提供参考。

该分析流程已在磺胺类抗生素氯化转化、合成孕激素矿物介导转化等单一母体实验体系，以及污水处理厂复杂环境样品中得到应用验证，并通过已发表文献数据进一步评估其广泛适用性。在40种新污染物的599种已报道转化产物中，97.2%可完成注释，其中454种可提出候选结构，119种可获得结构推导步骤，9种可获得分子式结果。该方法以实验观测到的HRMS特征信号为出发点，可实现TPs的系统识别与结构表征，为复杂环境体系中新污染物转化行为解析提供方法支撑。

转化产物识别与结构解析分析流程图

作者介绍

第一作者：夏迪，生态环境部华南环境科学研究所土壤与农村生态环境研究中心工程师，华南理工大学2025级博士研究生（在职）。主要从事水环境中新污染物的筛查识别、过程转化与来源解析研究，在EST、WR和AC等期刊发表SCI论文11篇（第一作者6篇），参与获得2024年度环境保护科学技术奖科技进步奖二等奖，并获第九届全国环境地球化学大会研究生论坛优秀报告等奖项。

通讯作者：卢桂宁，华南理工大学环境与能源学院研究员、博士生导师、土壤污染控制与修复教研所所长，主要从事电子垃圾拆解区和金属硫化物矿区水及土壤污染控制与修复研究，国家重大人才工程青年学者、中国国际大学生创新大赛总决赛金奖项目指导老师，中国环境科学学会新污染物治理专业委员会副主任委员。

联系方式：GNLu@foxmail.com

课题组主页：http://www2.scut.edu.cn/GNLu/

文章来源：生态环境科学

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