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导读
近日，华南师范大学化学学院刘江教授/兰亚乾教授团队在光催化领域取得了重要研究进展，相关成果在《Nature Synthesis》上发表题为“A triple tandem reaction for the upcycling of products from poorly selective CO2 photoreduction systems”的研究论文。这也是华南师范大学首次在Nature子刊《Nature Synthesis》上发表文章。华南师范大学是该论文的第一完成单位，论文第一作者为华南师范大学青年英才博士后夏远胜，刘江教授和兰亚乾教授为该论文通讯作者。该研究受到了国家杰出青年基金项目的支持。
太阳能驱动的二氧化碳还原反应（CO2RR）可直接将CO2转化为有用的化学物质，已成为一种前景广阔的二氧化碳循环利用技术。但是，析氢反应（HER）作为一种常见的副反应，它会进一步降低CO2光还原的效率和产物选择性，产生氢气（H2）和碳基还原产物的混合物。同时，气态产物通常与未转化CO2混合在一起，在进一步利用之前必须先经过复杂而昂贵的分离程序。虽然某些特定比例的一氧化碳（CO）和H2混合物可作为合成气进行工业转化，但在低选择性CO2光还原系统中，低浓度的CO、H2和剩余未转化CO2的混合并不适合费托合成。因此，将CO2光还原为合成气进行转化仅作为一项概念性工作提出，但目前并未实现。如果能开发出一种温和、高效且原子经济性高的串联反应，将还原产物CO和H2重新转化为高价值的化学品，并且串联反应不受未反应的残余CO2的影响，那么低选择性CO2光还原将具有一条现实的利用途径。
基于此，兰亚乾教授团队设计并构建了两例高活性的簇基催化剂，分别由具有还原活性的Ni基团簇和快速电子转移能力的W10多金属盐酸盐组装形成（Ni5W10和Ni6W10）。通过这两种催化剂引发了由低选择性CO2光还原反应、炔烃半氢化反应和羰基化反应组成的高效三串联系统，将H2和CO混合还原产物依次转化为高价值的烯烃和羰基化合物，还原产物的原子利用效率最高可达94%。其中，低选择性CO2光还原反应与炔烃半加氢的原位一锅法耦合，极大地提高了整体光转化效率（从935 μmol g-1 h-1提高至1425.0 μmol g-1 h-1）、CO选择性（从50%提高到80.0%）和炔烃到烯烃的转化率（Conv. > 86.0%, Sel. ≈ 100.0%）。同时，通过三重串联反应，可方便地合成13C标记的抗抑郁药物分子（Moclobemide）和氘代烯烃化合物。这种高原子利用率的串联系统为未来低选择性光催化CO2RR的实际应用提供了广阔的前景。
论文连接 https://www.nature.com/articles/s44160-023-00458-5
来源：华南师范大学
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