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周宏才团队最新Chem:首次报道!构建3D HOFs实现超高效吸收CO2

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第一作者:Rong Ran Liang

通讯作者:周宏才教授

通讯单位:美国德克萨斯A&M大学

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.03.003

研究背景

由离散分子构造体通过H键组装而成的HOFs具有高结晶度、无金属生物相容性、易再生和纯化、可加工性和可回收性等优点,被广泛地应用于大气中CO2吸附。然而,在去除客体溶剂后保持永久的多孔性以及在恶劣的条件下生存能力,对现有的HOFs仍是一个挑战。鉴于此,来自美国德克萨斯A&M大学周宏才教授等人,采用两种2, 4-二氨基三嗪(DAT)衍生物通过H键花环形成了稳定三维HOFs,并且这是首例具有uty拓扑结构的例子。通过在每个DAT单元中接合前所未有的8对H键,这两种3D HOFs实现了最大限度地拓展H键,从而使它们即使在100 ℃的DMSO溶液中存活时间超过三天也能保持稳定性。此外,这两种3D HOFs都表现出显著的CO2吸收能力和出色的CO2/N2选择能力。在已报道的HOF材料中,具有创纪录的高CO2吸附能力。

文章要点

1、首次合成报道了两种具有独特uty拓扑结构的稳定三维HOFs(ROF-30,ROF-31)。

2、这两种3D HOFs中,每个DAT都参与了前所未有的八对H键形成,赋予了HOF优异的稳定性能,在100 ℃的DMSO溶液中存活时间大于三天,生存周期远优于报道的H键基材料

3、本文所报道的两种3D HOFs不仅在273 K、1 bar条件下对CO2吸附分别能够达到166 cm3/g(ROF-30)和120 cm3/g(ROF-31),同时展现出对CO2/N2良好的选择性。其中,ROF-30对CO2吸附能力在无金属结晶有机多孔材料中处于最先进水平。

图文展示

图1. DAT单元的H-键基序和单体设计策略

图2. 3D骨架ROF-30的单晶结构

图3. 3D HOFs的化学稳定性和孔隙度

图4. 3D HOFs对CO2的吸附

图5.吸附CO2和ROF-30的红外光谱

图6.模拟CO2在ROF-30中的吸附分布

期刊投稿时IF66.850,投完IF秒变7.666???

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