北京大学「国家杰青」团队，最新Nature Materials！

光纤集成扭角氮化硼晶体实现高效非线性光学转换

在光纤激光系统中实现高光学非线性对于经典与量子功能至关重要。然而，尽管长期以来人们致力于在传统全光纤系统中开发二阶光学非线性，但非线性光学转换效率仍然较低。二氧化硅材料的中心对称结构导致其缺乏用于二次谐波产生、自发参量下转换和电光调制的二阶非线性。以往通过极化或修饰光纤的方法，或受限于非线性系数低、带宽窄，或因模式泄漏和光-物质相互作用弱而导致整体转换效率低下。

近日，北京大学刘开辉教授、洪浩研究员和阿尔托大学孙志培院士合作，成功实现了在光纤端面集成扭角相位匹配的菱形氮化硼薄片，用于二次谐波产生和自发参量下转换。该工作通过局部和全局优化薄片间的扭转角进行相位匹配设计，在集成于光纤器件的范德华晶体中实现了-4.1%的二次谐波转换效率和-90 Hz的SPDC符合计数率。最后，通过集成石墨烯/rBN异质结的多功能非线性晶体，设计出能同时产生锁模脉冲和腔内二次谐波发射的全光纤倍频超快激光器。相关论文以“Nonlinear phase-matched van der Waals crystals integrated on optical fibres”为题，发表在

Nature Materials

该研究的设计核心是将rBN单晶薄片夹在两个单模光纤的端面之间。由于rBN具有大的非线性系数和高激光损伤阈值，理论上可在微米级厚度内实现超过6%的高效二次谐波产生。模拟显示，在光纤/20微米厚rBN/光纤组件中，基波强度分布均匀，而二次谐波强度随传输长度呈类正弦振荡，表明存在相位失配。其相干长度确定为4.25微米。通过每间隔一个相干长度将相邻rBN薄片的晶格旋转60度，可以实现准相位匹配，从而观察到二次谐波强度的持续增加。

图1 | 集成在光纤上的范德华晶体。 a. rBN嵌入光纤端面之间的示意图。脉冲光在光纤中传输时直接由rBN非线性晶体进行倍频。 b. 模拟中基波透射率对光纤间rBN厚度的依赖关系。 c. 模拟的光强分布：基波（左图）、相位失配下的二次谐波（中图）以及准相位匹配下的二次谐波（右图）。 d. 模拟的二次谐波强度随传输长度的变化关系。所有模拟均使用1064纳米入射波长，数据已归一化。

对于两片任意厚度和可调扭转角的rBN薄片堆叠，研究发现，在基波线性偏振激发下，输出二次谐波信号的左旋和右旋圆偏振分量会受到扭转角引起的相位调制。物理图像显示，扭转角θ会导致第二片薄片谐波场的相位偏移。计算表明，当薄片厚度小于或大于0.5倍相干长度时，二次谐波强度分别在扭转角为0度或60度时达到最大。当堆叠更多薄片时，研究对比了局部优化和全局优化两种策略。局部优化中，依次添加薄片并调整新薄片角度以最大化当前二次谐波强度，实验发现最优扭转角序列为（0°, 0°, 60°, 60°, 0°）。而全局优化则将所有薄片视为一个整体，共同调整所有堆叠角以实现整体二次谐波输出最大化。对于五片厚度均为0.4倍相干长度的薄片，理论遍历得到的最优序列为（0°, 24°, 48°, 72°, 96°），实验验证其转换效率高于准相位匹配方案。

图2 | 集成在光纤上的扭角范德华晶体的非线性相位匹配设计。 a. 线性偏振激发下用于二次谐波产生的两片扭角rBN薄片示意图。薄片具有相对扭转角θ和相同厚度t。 b. 扭角rBN产生二次谐波的物理图像示意图。线性偏振激发可分解为两个圆偏振分量（E 和 E'）。洋红色矢量代表第一片薄片的响应，橙色矢量代表第二片薄片。虚线为未扭转（θ=0°）时的原始矢量，在薄片间扭转后，左旋（右旋）圆偏振分量旋转了30°（-30°）。横纵轴分别对应复二次谐波场振幅的实部（Re）和虚部（Im）。 c. 图a所示扭角rBN在不同θ和t下的计算二次谐波强度图，以及局部优化示意图。 d. 局部优化示意图：依次添加N片rBN薄片，通过调整新添加薄片的角度来最大化二次谐波强度。 e. 在t=0.4Lc条件下，局部优化相位匹配的理论（实线）和实验（点）结果。最高效率在0°或60°实现。 f. 使用局部优化进行堆叠的实验数据（点）。 g. 全局优化示意图：将N片rBN薄片视为一个整体，通过调整所有堆叠角度来最大化二次谐波强度。 h. 在N=3，t=0.4Lc条件下，全局优化相位匹配的模拟结果。最大强度出现在角度序列（26°，53°）处。 i. 使用全局优化进行堆叠的实验数据（点）。角度序列为（0°, 24°, 48°, 72°, 96°）的扭角rBN提供了比准相位匹配更高的二次谐波强度。所有实验均使用1064纳米入射波长。cts，计数。

利用这种相位匹配设计，该团队也在集成的光纤器件中高效实现了二次谐波产生的逆过程——自发参量下转换。在405纳米光激发下产生并探测到810纳米光子对，观察到了清晰的时间符合峰，符合计数率随泵浦功率线性增加，二阶关联函数g2(0)则呈反比下降，表明在宽激发功率范围内都能产生稳定的光子对。这凸显了将范德华晶体无缝集成到光纤量子通信网络中的巨大潜力。

图3 | 集成在光纤上的扭角rBN用于通过SPDC产生光子对。 a. SPDC过程的半频光子对产生示意图。 b. SPDC测量的光学装置示意图。带通滤波器中心波长810纳米，半高全宽3纳米；光纤耦合器分光比50:50；SPD，单光子探测器；TCSPC，时间相关单光子计数。 c. 归一化的符合测量结果。在1.12毫瓦激发下，符合计数率显著超过约1.5 Hz。cps，每秒计数。 d. 符合计数率随泵浦功率的变化，呈线性依赖关系。 e. 关联测量（g^(2)(0)）随泵浦功率的变化，呈反比依赖关系。

研究团队将扭角rBN薄片用紫外固化胶封装在两个光纤端面之间，形成了全光纤器件。测试表明，在达到224毫瓦（约80 GW/cm²）的激光损伤阈值前，基于全局优化相位匹配设计的脉冲二次谐波转换效率达到约4.1%。该二次谐波输出表现出卓越的长期稳定性，在5小时监测中波动控制在±0.1%以内，连续运行超过3周后强度下降低于3%。器件在高达50 m/s²的加速度、-20°C至90°C的温度范围以及高达100%的湿度环境下均能可靠工作。此外，得益于rBN平坦的色散和超薄总厚度，计算表明该相位匹配光纤/rBN/光纤二次谐波组件的工作带宽超过200纳米。

图4 | 集成在光纤上的扭角rBN的二次谐波产生性能。 a. 扭角rBN集成光纤的二次谐波输出。左图：光纤上扭角rBN的光学图像。右图：二次谐波输出的横向强度分布，呈现完美的高斯型基模。 b. 二次谐波转换效率对基波峰值强度的依赖关系。在接近rBN损伤阈值约80 GW cm⁻²的激发下，扭角rBN光纤的最大二次谐波转换效率确定为约4.1%。 c. 长期二次谐波输出稳定性。在整个超过3周的测试中，观测到总二次谐波强度下降小于3%。插图为5小时监测，波动小于±0.1%。 d-f. 在加速度（d）、温度（e）和湿度（f）扰动下的高稳定性二次谐波输出。误差棒通过在每种条件下监测1小时的强度波动获得，波动量化为360个数据点的标准差。最大波动分别为1.1%、0.4%和0.1%。除图a所示实验外，所有其他测量均使用封装后的光纤。Exp., 实验。

基于此高性能组件，研究人员进一步设计了一个光纤环形腔，构建了全光纤倍频脉冲激光器。他们在腔中集成了一个由10层石墨烯和4片扭角rBN组成的异质结构，分别用于锁模和腔内频率转换。测量显示该异质结构具有3%的非线性吸收调制深度。在被动锁模机制驱动下，激光器产生了重复频率为14 MHz的脉冲激光，通过群速度色散补偿，脉冲宽度可从约0.7 ps压缩至约112 fs。除了掺铒光纤产生的1560纳米基频光外，还产生了780纳米的倍频激光，其强度随泵浦源功率呈抛物线型增长。

图5 | 集成石墨烯/rBN异质结构的全光纤倍频脉冲激光器。 a. 全光纤腔内倍频脉冲激光器示意图。在光纤激光器中，石墨烯作为非线性可饱和吸收体用于锁模，rBN作为非线性光学晶体用于二次谐波产生。光学元件包括激光二极管（LD）、波分复用器（WDM）、单模光纤（SMF）、色散补偿光纤（DCF）、掺铒光纤（EDF）、隔离器（ISO）和偏振控制器（PC）。 b. 石墨烯/rBN异质结构集成光纤的基波透射测量。实线根据实验数据（圆圈）拟合。非线性吸收调制深度（αs）确定为3%。 c. 全光纤激光器的长期脉冲序列基波输出。重复频率确定为约14 MHz。 d. 基波脉冲的自相关轨迹，通过高斯函数拟合的半高全宽为约158 fs，对应脉冲持续时间约112 fs。 e. 全光纤激光器中基波和二次谐波强度对激发功率的依赖关系。随着泵浦激光（980纳米）功率的增加，基波（1560纳米）和二次谐波（780纳米）的强度分别呈线性和抛物线型增长。

总之，这项研究提出了一种在光纤端面平台上的相位匹配新方法，成功在光纤系统中实现了范德华晶体4.1%的二次谐波转换效率及SPDC光子对产生。该集成平台在恶劣的加速度、温度和湿度环境下表现出极高的长期稳定性，并具有宽工作带宽。通过在一个光纤环形腔内构建石墨烯-rBN异质结构非线性光学晶体，同时实现饱和吸收和二次谐波产生，研发了基于范德华异质结构的全光纤倍频脉冲激光器。这项工作为未来设计和实现高效非线性和量子全光纤系统，如全光纤参量振荡器和全光纤集成量子通信网络，开辟了道路。