Desalination|魔芋葡甘聚糖氮掺杂碳气凝胶用于高效太阳能海水淡化和高级氧化降解苯酚

研究背景

水污染是当今世界面临的一个重大环境挑战，导致淡水资源短缺。鉴于咸水占地球水圈的近96.5%，海水淡化已成为增加淡水供应的可行策略。常规方法如热蒸馏、膜反渗透和电渗析通常用于海水淡化。然而，这些技术有相当大的局限性，并带来了环境问题。太阳能是一种清洁的、几乎无限的可再生资源，它提供了一种引人注目的替代能源。太阳能驱动界面水蒸发(SDIWE)技术有效利用了这种绿色、无污染的能源，从而克服了与传统海水淡化技术相关的许多限制。设计蒸发率快、光热转换效率高、抗盐能力强的SDIWE系统仍然是一个主要关注点。优化水蒸发器的化学成分可以有效控制水的分子状态，从而提高蒸发性能。

为了应对这一挑战，高级氧化工艺(AOPS)已成为一种有效的方法，它依靠催化过程中产生的活性氧物种(ROS)将难降解的有机污染物分解成无害或毒性较低的小分子。特别是，一过硫酸钾(PMS)活化由于其在温和条件下的化学稳定性而在废水处理中显示出几个优点。尽管对传统催化剂，特别是基于过渡金属的催化剂进行了广泛的研究和开发，但它们浸出金属离子的倾向构成了二次污染的风险。相比之下，碳基材料表现出更诱人的特性。然而，原始碳的催化性能仍然不佳，而杂原子掺杂提供了一种改变其电子结构和微结构特征的实用手段。用杂原子掺杂碳材料可以调整其表面特征，并促进新的催化位的形成。氮掺入已经成为一种直接而有效的策略来调节sp2杂化碳材料的电子特性并引入额外的催化活性中心。这种掺杂过程通常会导致碳基质中形成三种氮结构：吡啶氮、吡咯氮和石墨氮。其中，发现较高比例的吡咯氮可以促进中间水(IW)的生成，从而降低蒸发所需的热能，从而提高系统的整体水蒸发效率。重要的是，在单一平台内集成AOPS和SDIWE提供了一条通向可持续净水的协同途径。虽然SDIWE提供节能的太阳能海水淡化，但采用AOPS可以同时降解难降解的有机污染物。这耦合不仅扩大了太阳能蒸发系统对污染和工业废水的适用性，而且通过将光热蒸发与光催化氧化过程相结合，最大限度地利用了太阳能。这种综合战略有效地弥合了海水淡化和净化之间的差距，实现了在太阳能照明下同时产生淡水和去除污染物。

相关成果以“Konjac glucomannan-derived N-doped carbon aerogel for efficient solar-driven desalination and phenol degradation via advanced oxidation”为题发表在国际知名期刊《Desalination》上。（JCR一区，中科院二区，IF＝9.8）

研究结论

综上所述，本研究提出了一种高性能的N掺杂碳基KCN气凝胶蒸发器，通过高温碳化和软模板策略制备，有效地应对了海水淡化和污染的挑战。KCN蒸发器表现出出色的水传输能力、广泛的太阳光谱吸收和显著降低的蒸发热。水蒸气产生率为4.70 kg·m-2·h-1，光热转换效率为97.92%，同时还表现出有效的海水淡化和抗菌性能。优化的掺氮KCN蒸发器不仅促进了高效蒸发，而且通过AOPS催化了弹性有机污染物的矿化，在模拟废水中60min内苯酚降解率达到80.7%。这项研究强调了将SDIWE与AOPS相结合的巨大潜力，为从受污染的海水中生产清洁水提供了一种高效、可持续和环境友好的方法。

研究数据

方案1.KCN蒸发器的设计、性能优势和实际应用的示意图。

图1.(A)KC-500°C、(B)KC-700°C和(C)KC-900°C水分蒸发的扫描电子显微镜图像。(D)X射线衍射谱，(E)拉曼光谱，(F)不同KC水蒸气的吸收光谱。(G)不同KC水蒸发的应力值。(H)温度变化和(I)KC-500°C、KC-700°C和KC-900°C在单日照下的水分蒸发量(n=3)。

图2.(A)KCN-1、(B)KCN-2、(C)KCN-3和(D)KCN-4的扫描电子显微镜图像。(E)不同KCN水蒸气的C 1S-XPS谱。(F)不同KCN水蒸气的N~1S XPS谱。(G)由XPS分析得到的三种N物种的含量。

图3.(A)不同蒸发器的饱和含水率。(B)KC、(C)KCN-1、(D)KCN-2、(E)KCN-3和(F)KCN-4水分蒸发的DSC曲线。(G)IW与FW的比率；(H)水的蒸发热；(I)水的传输速率测试；及(J)不同蒸发器的地表水接触角测试。

图4.(a，b)KCN蒸发器在500°C、700°C和900°C下热解的温度变化和水蒸发能力；(c，d)厚度为0.5、1.0、1.5和2.0厘米的KCN蒸发器；以及(e，f)KC和KCN变种(KCN-1至KCN-4)。(G)热导率和(H)KC和KCN样品的侧视红外图像。所有测试均在一个日照下进行(n=3)。

图5.(A)表面温度的变化，(B)蒸发量，和(C)纯海水和KCN-3蒸发器在单日照下的蒸发率。(D)通过KCN-3系统进行海水淡化前后的海水盐度比较。(E)KCN3蒸发器在一次太阳照射下的耐久性。(F)在没有光线的情况下使用KCN-3进行盐积试验的光学和(G)显微图像。(H)相应的照片和(I)显示KCN-3蒸发器在太阳照射下的盐抑制行为的显微照片。(J)未经处理的海水中细菌的存活率与经KCN-3蒸发器处理后的细菌存活率。(K)在不同处理时间观察到的大肠杆菌菌落生长情况，并附有显示细胞活力的荧光图像(活/死染色)。

图6.(A)表面温升和(B)单酚、KCN-3、PMS和KCN-3+PMS体系在单日照下的蒸发性能。(C)苯酚去除效率；(D)苯酚、KCN-3、PMS、KC+PMS和KCN-3+PMS处理组中苯酚降解和挥发的相应动力学速率常数。(e，f)苯酚废水处理前后的激发发射矩阵(EEM)谱。(G)评估KCN-3在苯酚反复降解循环中的可重用性。(h，i)不同初始苯酚浓度下KCN-3+PMS对苯酚的降解效率和相关速率常数。

图7.PMS吸附在(A)碳和(B)吡咯N掺杂碳上的优化结构。(c，d)KC和KCN-3型蒸发器的ESP分布。KCN3+PMS体系的EPR谱显示(E)dmpo-捕获·OH/SO4·−，(F)dmpo-捕获·O2−，和(G)TEMP捕获1o2。(H)KCN-3在模拟阳光下降解苯酚的示意图。

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