基于Sb2Se3相变材料的连续体中束缚态超表面

论文信息：

Zhaoyang Xie, Chi Li,* Krishna Murali, Haoyi Yu, Changxu Liu, Yiqing Lu, Stefan A. Maier,* Madhu Bhaskaran,* and HaoranRen*, Ultrathin BIC Metasurfaces Based on Ultra-Low-Loss Sb2Se3 Phase-Change Material, Nano Letters 1530, 6984 (2024)

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04904

研究背景

相变材料（PCMs）因其能够快速且有效地在不同相态之间转换，被广泛应用于可重构光子芯片、超表面、光学调制器、传感器、光子存储和神经形态计算等领域。 这些特性使得PCMs在实现光学系统的动态调控和功能多样化方面具有重要潜力。 随着光子学技术的发展，对可重构光子器件的需求日益增长，这些器件能够在不同工作条件下改变其光学特性，以满足多样化的应用需求，如光学开关、变焦透镜、空间光调制器等。高Q因子共振超表面能够在特定波长处实现极强的光场局域化和增强，对于光致发光增强、谐波生成、传感、激光和量子光学等应用至关重要。 但是大多数传统PCMs在近红外（NIR）区域存在较高的损耗，这种高损耗限制了它们在高Q因子共振超表面中的应用潜力。 除了高损耗外，一些传统PCMs在折射率对比度、热稳定性和相变速度等方面也存在不足，进一步限制了它们在高性能光子器件中的应用。 Sb2Se3作为一种新兴的PCM，特别是在NIR区域内，具有高折射率对比度和超低损耗。 这些优异的光学特性使其在实现高Q因子共振超表面和可调谐光学器件方面具有显著优势。

研究内容

本文提出了一种基于Sb2Se3的可调谐连续域束缚态（BIC）超表面的设计和制造方法。超表面厚度仅为25纳米，能够在NIR区域实现高调制深度和宽带共振调控，Q因子达到130。并用此结构调节上转换纳米颗粒(UCNP)的光致发光(PL)，降低了多光子光致发光的激发功率，并实现了发射偏振的调控。为开发主动共振超表面提供了一个有前景的平台，具有广泛的应用前景，包括光学调制、超快开关、色滤波和光学传感等。

图一展示了本文所设计的超表面。超表面由不对称的双杆结构组成，放置在透明的二氧化硅基底上(图一(a))。这种不对称设计用于调控超表面的辐射损耗，双杆结构在q-BIC共振时形成两个反平行的平面电场偶极子(图一(b))，由于破坏性干涉，远场辐射被抵消，从而实现高Q因子共振。通过调整双杆的长度差异（不对称因子），可以控制超表面的辐射损耗，从而实现对准BIC（q-BIC）共振的调控。通过非晶态和晶态之间的相变，实现了宽带共振调控(图一(c))。

图1.基于低损耗Sb2Se3所设计的25 nm厚超表面.(a)超表面的晶胞结构示意图.（b）由Sb2Se3和硅分别构成的双杆结构超表面的模拟调制深度和Q因子，右图展示了厚度为25纳米的硅和Sb2Se3单元在准BIC共振时的电场分布.(c)Sb2Se3非晶态和晶态之间的相变，厚度为25 nm（左）和150 nm（右）的的透射光谱.(d)纳米颗粒放置在超表面上，并通过激光激发实现多光子过程的示意图.

图二展示了超表面单元的结构示意图，标注了各个尺寸参数(图二(a))。随着超表面厚度的增加，共振调控范围显著增大，尤其是在150纳米厚度时，可以实现超过175纳米的调控范围(图二(b))。在T2温度（200°C）下，Q因子与α之间存在线性关系（Q ∝ α^(-2)），这进一步证实了q-BIC共振的特性(图二(c))。在不同温度下，Q因子均保持在较高水平，表明超表面在相变过程中具有稳定的高Q因子特性(图二(d))。

图2.利用高Q因子的对称保护BIC共振实现宽共振调谐.(a)单位单元的示意图.(b)从非晶态逐渐到晶态过程中基于不同厚度的Sb2Se3超颖表面的宽共振调谐。虚线表示在非晶态和晶态下的相应共振波长λa和λc，插图为调谐范围与厚度的函数关系.(c)在T2温度下退火的25 nm厚超表面的Q因子与不对称因子α的线性拟合.(d)三个不同温度（T1=180°C、T2=200°C和T3=220°C）下退火的25 nm厚超表面的Q因子.

图三展示了实验制造的25纳米厚Sb2Se3超表面的表征结果及其光学性能。图三(d)说明随着退火温度的升高，共振波长发生红移，实现了13-16纳米的宽带调谐范围。在不同温度下，Q因子与α之间都存在明显线性关系（Q ∝ α^(-2)）(图三(e))。在S的一定范围内，Q因子保持在较高水平，表明超表面在不同尺寸下仍具有良好的光学性能(图三(f))。当偏振轴与双杆结构的长轴对齐时，调制深度达到最大，说明超表面的q-BIC共振具有明显的偏振依赖性(图三(g))。

图3.制备的25nm厚超表面实验表征.(a)退火示意图，插图表示温度T1=180°C、T2=200°C和T3=220°C.(b)用200和1μm的比例尺测量的超表面样品的光学和SEM图像.(c)Sb2Se3结构的AFM图像。横截面由图像中的白色线切割，右侧面板为其中相应的高度信息.(d)改变缩放因子S得到的不同退火温度下Sb2Se3亚表面的透射谱.(e)Q因子与不对称因子α的函数.(f)Q因子与缩放因子S的函数.(g)超表面对偏振光的敏感性(样品在T2温度，S=1.7，ΔL=70nm参数下制备)

图四展示了使用Sb2Se3超表面来调节稀土掺杂的上转换纳米颗粒（UCNPs）的光致发光（PL）的实验结果。结果表明，UCNPs在超表面上时，达到饱和的速率比不在超表面上时快约4.5倍(图四(e))，这表明超表面降低了多光子PL所需的激发功率。图四(f-e)说明对于不在超表面上的UCNPs，PL光谱在不同偏振角度下基本没有变化，在各个方向上基本相同，没有明显的偏振依赖性,显示出各向同性的偏振特性。而对于在超表面上的UCNPs（红色曲线），PL发射的积分强度表现出明显的偏振各向异性。当偏振器的旋转角度为0°或180°时（即与双杆结构的长轴对齐时），积分强度达到最大值，而当偏振器的旋转角度为90°或270°时（即与双杆结构的长轴垂直时），积分强度显著降低。这表明超表面的q-BIC共振增强了与双杆结构长轴对齐方向的PL发射，而抑制了垂直方向的PL发射。超表面上的UCNPs在偏振器旋转角度为0°或180°时的积分强度是不在超表面上时的6.5倍（图四(g)），这表明超表面在特定偏振方向上极大地增强了PL发射的强度。

图4.用Sb2Se3超表面调制上转换光致发光.(a)超表面上掺杂上转换纳米颗粒(UCNP)溶液的示意图.(b)UCNP透射电子显微镜图像.(c)UCNP大小分布直方图,红色曲线显示数据的高斯拟合.(d)不同激发激光功率下，UCNPs在超表面上的归一化PL光谱.(e)PL发射的峰强比与激发功率密度的函数,虚线曲线为拟合结果.(f)在不同偏振角度下,UCNPs在超表面上和不在超表面上时的PL光谱.(g)UCNPs在超表面上（红色）和不在超表面上（黑色）时的PL发射的积分强度随偏振器旋转角度的变化.

结论与展望

综上所述，本文提出了一种基于超低损耗相变材料Sb2Se3的可调谐连续域束缚态超表面的设计和制造方法。这种超表面厚度仅为25纳米，在近红外（NIR）区域实现了高调制深度和宽带共振调控，Q因子达到130。实验中，通过将稀土掺杂的上转换纳米颗粒（UCNPs）放置在超表面上，展示了其在降低多光子光致发光（PL）激发功率和实现发射偏振调控方面的应用潜力。这项工作为开发主动共振超表面提供了一个有前景的平台，具有广泛的应用前景，包括光学调制、超快开关、色滤波和光学传感等。未来首先需要改进超表面的制造工艺，提高其精度和一致性，降低制造成本，为大规模生产和实际应用奠定基础。也 可以探索其他具有优异光学性能的相变材料，以及优化超表面的结构设计，以提高其在更宽波长范围内的调谐能力和Q因子。或者 将这种超表面技术应用于更多的光学和光子学领域，如非线性光学、量子光学、生物成像和传感等，以实现更复杂的光学功能和更高的性能，研究如何将这种超表面与其他光子器件和系统集成，实现更复杂的光子集成电路和系统，推动光子学技术的进一步发展和应用。

热辐射与微纳光子学