海南大学卢兴&张建团队IM研究论文：曲率与微环境协同调控的碳基电催化剂在海水中高效氧还原制备过...

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（来源：Interdisciplinary Materials）

C. Zhang, C. He, H. Qi, L. Zhang, H. Hu, H. Zhang, T. Zhao, M. Alomar, L. Bao, H. Yang, J. Zhang, X. Lu. Curvature and Microenvironment Regulation Enable Robust Seawater Electrochemical Hydrogen Peroxide Synthesis for On-Site Marine Aquaculture. Interdiscip. Mater. 2026; 5(3). doi: 10.1002/idm2.70044

摘 要

针对海水中两电子氧还原（2e– ORR）制备过氧化氢（H2O2）过程中动力学缓慢、氯离子腐蚀、稳定性差等关键问题，海南大学卢兴&张建团队设计了一种富五边形缺陷、具有互联球型多孔结构的碳基电催化剂（PD/IS-C）。机理研究表明，五元环缺陷会诱导几何曲率和电荷重排，从而加快氧还原反应的动力学，而相互连接的纳米球形通道则有利于传质，从而形成局域碱性微环境，排斥氯离子，提高稳定性。通过曲率效应与局域碱性微环境协同作用，该催化剂在模拟海水与真实海水中均展现出优异的2e– ORR性能：H2O2产率高达67.1 mol g–1 h–1，法拉第效率接近90%，并可稳定运行300小时以上。该电催化体系可与海水养殖、污染物降解、杀菌消毒、过碳酸钠固碳等场景原位耦合，实现H2O2原位利用与海洋环境绿色修复，为海洋化工与水产养殖领域提供了全新的可持续发展范式。

海水电催化原位合成过氧化氢（H2O2），是替代高污染、高成本传统蒽醌法的绿色低碳新路线。然而，海水中性、高盐、高氯离子（Cl–）的复杂环境，使催化剂面临动力学迟缓、选择性低、易被腐蚀失活等瓶颈。碳纳米材料因资源丰富、结构可调、成本低廉成为研究热点，但其本征活性有限，且难以同时兼顾高活性与耐氯稳定性。

不同于传统杂原子掺杂或单一缺陷调控思路，本团队提出曲率-局域微环境协同调控新策略，设计并构筑了富五边形缺陷互联球型多孔碳催化剂（PD/IS-C），成功突破海水体系下2e– ORR活性低、运行寿命短等关键难题，为海水原位制H2O2及其在海洋养殖中的应用提供了全新技术方案。

图1展示了PD/IS-C的制备流程与形貌结构表征，电镜结果证实五边形缺陷与互联球形通道被成功构筑，结构表征表明PD/IS-C具有分级多孔的结构、丰富的缺陷和改良的电子转移性能，为高效氧还原提供充足活性位点与快速传质通道。

PD/IS-C催化剂的结构设计与表征。（A）制备示意图。（B–D）SEM与TEM形貌。（F, G）比表面积与孔结构分析。（H–K）XRD、UPS、FTIR与C K-edge NEXAFS图谱。

图2电化学测试表明，PD/IS-C在海水介质中展现优异2e– ORR性能，H2O2产率高达67.1 mol g–1 h–1，法拉第效率接近90%，并可稳定运行超300小时，抗氯离子腐蚀能力突出。

海水电催化2e– ORR性能测试。（A）RRDE极化曲线。（B）起始电位对比。（C）H2O2选择性与电子转移数。（D）流动池示意图。（E）产率与法拉第效率。（F）性能对比图。（G）300 h长周期稳定性曲线。

通过DFT理论计算、有限元模拟与原位表征（图3），本工作阐明其催化机制：五边形缺陷诱导曲率与电子重排，强化*OOH中间体吸附活化。互联球形通道构建局域碱性微环境，实现氯离子排斥，显著提升稳定性。

反应机理与理论模拟。（A）自由能图。（B）火山图。（C）差分电荷密度图。（D）传质与排斥Cl–机制示意图。（E, F）流速与OH–分布模拟。（G–K）原位表征与机理验证。

此外，本文将过氧化氢电合成体系用于海水污染物降解、微生物灭活、过碳酸钠固碳及海洋水产养殖（图4），显著提升鱼类存活率，实现电合成与海水养殖场景的首次耦合。

海水原位应用与养殖验证。（A）应用场景示意图。（B–D）染料与抗生素降解。（E–H）小球藻灭活。（I–K）过碳酸钠制备。（L–M）海水养殖示范应用与鱼类存活率提升。

本工作开发出一种高活性、高稳定、耐氯腐蚀的碳基电催化剂，提出曲率-微环境协同调控新策略，成功实现海水直接电合成过氧化氢并与海洋养殖原位耦合应用，为绿色海洋化工、原位消毒、水产养殖提质增效提供一条低成本、可持续、可规模化的新技术路线。

Author Biography

卢 兴

海南大学/华中科技大学教授，博士生导师，入选海外高层次人才计划并获国家杰出青年科学基金资助。从事新型碳材料的基础研究与应用开发，在金属掺杂碳分子及其组装体的结构性能调控、能源应用等方面取得了系列有影响的结果，受到诸如诺贝尔奖得主Kroto和美国化学会前主席Echegoyen等知名学者的高度评价；代表性成果入选《美国化学会志》的“焦点论文”及英国皇家学会“热点论文集锦”等，《化学世界》报道称“中国科学家首次实现“难获得(elusive)”的金属离子键”。在J. Am. Chem. Soc. （~20篇）、Angew. Chem.-Int. Edit（~20篇）和Chem. Sci.（~10篇）等国际知名期刊发表论文180余篇，主编专著4部，参编5部，受邀撰写综述16篇。5次担任国际会议(共同)主席，邀请报告及受邀讲学数十次。曾获第十二届“中华人民共和国驻日本大使奖”和第七届日本富勒烯学会“大泽赏”。

张 建

海南大学化学化工学院教授，博士生导师。主要从事富五元环碳纳米材料设计、电催化与电合成（海水）研究工作。截止目前，以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem.-Int. Edit、Acc. Chem. Res. 等期刊发表SCI论文50余篇，10余篇入选ESI高被引论文。主持国家重点研发计划项目子课题（2项）、国家自然科学青年项目和面上项目（2项）等10余项项目，授权发明专利7项，参与编写本科教材1本，担任多个国际期刊青年编委。

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