Nano Letters: 铁电氮化物低温外延薄膜制备新方法

氮化铝钪（AlScN）作为一种新兴的纤锌矿结构铁电材料，因其高剩余极化、低介电常数、高居里温度以及卓越的热稳定性，被视为下一代非易失性存储器、MEMS传感器和光电调制器的理想候选材料。其与CMOS工艺的兼容性尤为关键，可支持后端制程（BEOL）集成，为低功耗计算、数据存储和微系统开辟新路径。但其矫顽场过高、漏电严重，极大限制了其应用潜力。

在AlScN体系中，提高Sc掺杂浓度能有效降低矫顽场，但易诱发岩盐相杂质和缺陷，导致漏电和性能劣化。制备具备高Sc浓度的AlScN单晶外延薄膜有助于阐明漏电机制，提升铁电性能而传统分子束外延（MBE）或金属有机化学气相沉积（MOCVD）外延生长温度常超过800°C，无法满足半导体后端工艺集成要求（≤400°C）。高Sc含量的AlScN铁电薄膜低温外延工艺仍颇具挑战。

氮等离子源辅助PLD新方法

为解决这一难题，在之前脉冲激光沉积（PLD）法制备Al0.7Sc0.3N铁电外延薄膜工作(Small Methods, 9, 2400722 (2025) )基础上，南方科技大学李江宇、黎长建团队合作开发了射频氮等离子体辅助脉冲激光沉积（N-PLD）技术，将惰性氮分子转换成活性氮原子，抑制氮空位形成，提升外延薄膜质量。

图1N-PLD工作示意图及薄膜的原位生长监测结果。(a) N-PLD沉积腔示意图，左下角为氮等离子源发生器，右下角为等离子源工作时的照片。(b)不同气压和工作功率下的氮等离子体光谱监测。(c)反射高能电子衍射仪（RHEED）原位监测TiN层以及AlScN层的图案。(d) RHEED中心条纹的强度记录，每一个振荡周期代表一个原子层的生长。(e) TiN与AlScN的AFM形貌扫描图。

利用RHEED原位监测的N-PLD技术，团队成功实现了400 ˚C条件下Al0.63Sc0.37N铁电薄膜的层状外延生长。XRD分析表明，N-PLD制备薄膜为纯净纤锌矿相，而传统PLD制备的样品则为岩盐相，表明原子氮源对稳定高Sc含量纤锌矿相的关键作用。

原子尺度表征与铁电性能验证

图2(a)和(b)分别是高真空（UHV）生长的样品以及氮等离子体（ANA）环境下生长AlScN样品的表面XPS。(c-g) ANA样品的STEM-EDS元素分析图，均一的元素分布证明样品不存在Sc偏析现象。

XPS结果显示N-PLD生长的薄膜中Sc-O键信号完全消失；STEM和EDS mapping证实元素分布均匀，无氧污染。

图3(a)和(b) 5×5 µm2“回”字形写畴结果的相位和振幅示意图，负电压区域极化发生反转，相位差接近180˚，畴壁处振幅响应明显降低。(c) 300 nm样品PE-PUND测试结果。(d)矫顽场（Ec）和剩余极化（Pr）随样品厚度的变化。

PFM测试显示180°相位翻转，P-E回线测得剩余极化达160 μC cm-2，矫顽场降至2.9 MV cm-1（300 nm厚度）。与溅射、MBE等方法相比，本工作首次在400˚C下实现Sc含量37%的AlScN外延生长，逼近相边界却保持纯纤锌矿相，矫顽场也降低至亚3 MV cm-1区间。

图4(a) Low-loss电子束及带宽提取示意图。(b-c) HAADF成像示意图，1-4分别代表了AlN、Al2O3、纤锌矿结构AlScN和包含岩盐相的AlScN区域。(d) 1-4区域的带宽分析。(e)不同Sc含量的不同相结构的AlScN示意图。(f)不同结构的AlScN带宽随Sc含量的变化理论计算示意图。

另外，该团队还发现生长温度是调控AlScN铁电漏电的关键因素。在高温生长的AlScN样品中，即使Sc含量只有0.1，也会出现局部Sc的岩盐相偏析，通过Low-loss EELS分析发现岩盐相纳米颗粒导致禁带宽度降低，形成可能漏电路径。相关论文发表在Nano Letters, 25, 14371 (2025).

文章的第一作者为南方科技大学材料与科学工程系23级博士生李超和伍迪睿，李江宇讲席教授、黎长建副教授为论文共同通讯作者。另外，张文清讲席教授、吴亚北研究副教授在AlScN漏电机制论文中提供了理论指导。以上工作受到国家自然科学基金委面上项目、广东省信息功能氧化物材料与器件重点实验室的支持。

论文信息：

1.High Quality Epitaxial Piezoelectric and Ferroelectric Wurtzite Al1-ScN Thin Films, Small Methods, 9, 2400722 (2025).

2.Low-Temperature Layer-by-Layer Epitaxy of Ferroelectric Al0.63Sc0.37N Thin Films for Back-End-of-Line Integration, Nano Letters (2025) https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.5c04014

3.Atomic Origins of Leakage Paths in Epitaxial Al1–xScxN Thin Films, Nano Letters, 25, 14371 (2025).