今日推送：NH2-MIL-53(Al)衍生的介孔碳掺杂Al2O3吸附剂去除水溶液中Cr(Ⅵ)和甲基橙的吸附性能和机理

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文章标题

Adsorption performance and mechanism of mesoporous carbon-doped Al2O3 adsorbent derived from NH2-MIL-53 (Al) for removing Cr(Ⅵ) and methyl orange from aqueous solutionNH2-MIL-53(Al)衍生的介孔碳掺杂Al2O3吸附剂去除水溶液中Cr(Ⅵ)和甲基橙的吸附性能和机理

第一作者：Bing Wang

通讯作者：王 兵 教授

第一单位：西南石油大学化学与化工系

文章亮点

1.以微孔NH2-MIL-53(Al)(2nm前)为前驱体，制备了介孔碳掺杂的Al2O3(6.36 nm)

2.合成的介孔碳掺杂的Al2O3具有更好的稳定性

3.C600-6对Cr（Ⅵ）和MO具有良好的吸附性能，最大吸收量分别为671.56和612.09 mg/g。

摘要详文

（1）利用以铝为金属源的水热法合成的铝基金属有机框架，在600℃下煅烧制备了一种新的多孔碳掺杂的Al2O3吸附材料，解决了MIL-53在水溶液中的不稳定性问题。

（2）它被用来从单一体系和含Cr（Ⅵ）的水溶液中去除甲基橙（MO）。通过现代分析技术对该材料的微观结构进行了表征，并对其吸附能力和机理进行了探讨。PXRD、SEM、BET等表征方法显示，成功合成的NH2-MIL-53（Al）具有多孔碳掺杂的Al2O3结构。

（3）前驱体NH2-MIL-53(Al)和煅烧后的衍生物多孔碳掺杂的Al2O3形态相似，多孔碳掺杂的Al2O3的比表面积（180.24 m²/g）大于NH2-MIL-53(Al)（116.73 m²/g）。多孔碳掺杂的Al2O3材料对Cr(Ⅵ)和MO的最大平衡吸附量分别可以达到671.56和612.09 mg/g。

（4）吸附动力学模型的拟合结果表明，多孔碳掺杂的Al2O3材料对Cr（Ⅵ）的吸附行为更适合Langmuir等温线模型，而MO的吸附行为更适合Freundlich等温线模型。两者都适用于伪二阶动力学模型。

（5）根据XPS分析，C600-6吸附后计算出的Cr(III)和Cr(VI)含量分别为56.1%和44.9%，说明静电作用和氧化还原作用在Cr(VI)的吸附中仍起主导作用，而静电作用和螯合作用在MO的吸附中起主导作用。

（6）研究表明，多孔碳掺杂的Al2O3材料可作为Cr(Ⅵ)和MO的去除材料，实现Cr(Ⅵ)和MO的高效去除。由MOF合成的氧化铝比传统的工业氧化铝更稳定，其耐酸碱性能也更优异。这种材料不仅解决了MIL-53晶体和普通氧化铝材料的不稳定性和分布不均的问题，而且提供了更多的吸附位点。

研究引入

研究新的合成方法来控制微孔和大孔的特性（孔隙体积和孔隙表面），以提高材料的速度和吸附能力。从这个角度来看，金属氧化物的MOFs合成为以简单和可控的方式合成个别功能材料提供了巨大的可能性。MOFs由与有机配体结合的金属离子团或链组成，是一类具有超高表面积和可调孔径的新型材料。由MOFs合成的氧化铝比传统的工业氧化铝更稳定，其耐酸性和耐碱性也更优越。金属氧化物被认为是有前途的吸附材料，特别是其对重金属的选择性，主要包括铝、铁、锰、铈和锆的纳米氧化物。但是，由于纳米级金属氧化物的尺寸较小，其稳定性会降低，容易出现团聚现象，从而降低了吸附能力。同时，研究发现，含有金属元素的吸附剂在反应过程中会渗出金属离子，从而影响生态环境。因此，新型金属吸附剂的研究需要尽可能地解决上述问题。煅烧后的MOFs可以生成孔隙均匀、比表面积高、结构有序的金属氧化物，更需要有更稳定的性能。

MOF衍生的金属氧化物在电催化和电力储存方面有很好的应用前景。然而，废水中污染物的固定化目前还很少使用。在本研究中，以MOFs为前驱体，在有氧条件下通过煅烧制备了一种介孔碳掺杂的Al2O3材料。用SEM、PXRD、BET和FT-IR来描述和分析煅烧前后的材料。通过研究吸附剂用量、初始浓度和共存阴离子的影响，分析了水中Cr（VI）和MO的吸附能力。利用等温和动力学吸附模型分析了介孔碳掺杂的Al2O3材料在水中对Cr(VI)和MO的吸附能力。这种材料不仅解决了MIL-53晶体和普通氧化铝材料的不稳定性和不均匀分布问题，而且提供了更多的吸附位点。其结构设计的多功能性使其成为一种有前途的废水处理吸附材料。

图文内容

图1. NH2-MIL-53(Al)(a)的TG-DTA曲线；(b)NH2-MIL-53(Al), (c) C400-2, (d) C600-2, (e) C600-4, (f) C600-6, (g) C800-2的SEM图像；。

图2. NH2-MIL-53(Al)和C600-6的FT-IR图像（a）；NH2-MIL-53(Al)、C400-2、C600-2、C600-6和C800-2的PXRD图案（b）；NH2-MIL-53(Al)和C600-6的N2吸附和解吸等温线（c）；NH2-MIL-53(Al)和C600-6的孔隙大小分布（d）。

图4. C600-6对六价铬的吸附：一阶动力学模型图（a），二阶动力学模型图（b），颗粒内扩散（e）；C600-6对MO的吸附：一阶动力学模型图（c），二阶动力学模型图（d），颗粒内扩散（f）。

图5. C600-6对Cr（VI）的Langmuir（a）和Freundlich（b）等温吸附模型；C600-6对MO的Langmuir（c）和Freundlich（d）等温吸附模型。

图6.MO浓度和Cr(VI)浓度对Cr(VI)在C600-6上吸附的影响。

图7. C600-6的循环吸附率（a）和C600-6的FT-IR光谱（b）。

图8. C600-6、C600-6吸附Cr(Ⅵ)和MO后的XPS调查扫描（a）。C600-6在Cr(Ⅵ)和MO吸附后的(b)O 1 s、(c)Cr 2p和(d)C 1 s的XPS高分辨光谱。

文章结论

（1）在这项研究中，以NH2-MIL-53(Al)为前驱体，制备了掺有氧化铝和碳(C600-6)的有机无机复合材料，并作为吸附剂用于去除污水中的Cr(VI)和MO。在这个制备过程中，材料从微孔材料转变为介孔材料。

（2）吸附实验表明，Cr(VI)和MO的去除率与pH值密切相关，pH=4时去除率最高，最大吸附量分别为671.56和612.09mg/g。

（3）Cr(VI)和MO的吸附等温线比较复合，分别是Langmuir和Freundlich等温线。Cr（VI）和MO的动力学数据与准二阶动力学模型一致。该材料的分析性再生实验表明，5次循环后仍具有较强的吸附能力，Cr(VI)的吸附能力保持在94%以上，MO的吸附能力保持在80%以上。

（4）为了确定污染物是否被完全解吸以及解吸后吸附剂的结构是否发生变化，用红外光谱法对C600-6吸附剂解吸前后的光谱进行了比较，分析结果证实了C600-6的稳定性和可重复使用性。

（5）XPS分析表明，在各种力量的共同作用下，静电相互作用和羟基在Cr(VI)和MO的吸附中起主导作用。六价铬在C600-6上有氧化还原反应，通过质子化的羟基离子将六价铬还原为三价铬，或与六价铬形成羟基络合物。

（6）吸附剂C600-6对Cr(VI)和MO的吸附具有良好的性能。掺碳对于去除六价铬和MO也是至关重要的。因此，C600-6被认为是在酸性环境中去除Cr(VI)和MO的一种有前途的材料。

https://doi.org/10.1016/j.jece.2023.110081

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