北京
稀土磁体是探索量子磁性和新型准粒子激发的重要平台。稀土离子的 4f 电子具有强局域性和强自旋轨道耦合，在晶体场作用下会形成一系列具有不同对称性和多极矩特征的晶体场能级。传统上，晶体场激发主要被用于确定低能有效自旋模型和磁各向异性。然而，在稀土阻挫磁体中，晶体场激发与光学声子常处于相近能量尺度，二者之间的耦合可能产生新的晶格动力学效应。
近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心张清明团队在稀土三角晶格硒化物 KNdSe₂ 中开展了系统研究。KNdSe₂中 Nd³⁺ 离子处于 D₃d 局域晶体场环境，其晶体场激发与拉曼活性Eg光学声子能量接近，为研究晶体场-声子耦合提供了理想平台。团队利用螺旋度分辨的低温强磁场拉曼光谱，观测到 KNdSe₂ 中原本双重简并的 Eg 声子在磁场下发生显著劈裂，并呈现近乎理想的左右圆偏振选择定则。这表明磁场诱导的晶体场能级劈裂和波函数重构能够通过晶体场-声子耦合传递给晶格振动，使声子获得确定的角动量，从而形成手性声子。实验结果表明，在 9 T 磁场下，Eg声子劈裂约为 3 cm⁻¹，对应有效声子磁矩约为 0.4 μB，明显大于常规非磁手性晶体中由离子轨道运动产生的微弱声子磁矩。团队进一步构建了包含完整 Nd³⁺ 晶体场能级的晶体场—声子耦合模型，并利用 Dyson 方程处理声子自能修正。计算结果定量再现了声子劈裂的磁场和温度依赖关系，以及偏振选择规律。分析表明，局域 4f 晶体场激发可通过四极矩型耦合与Eg声子发生强相互作用，并在晶体对称性和角动量守恒条件下，将电子角动量高效转移给晶格振动，从而激活显著的声子手性。
图 KNdSe₂中中晶体场-声子耦合激活显著手性声子，并表现出圆偏振选择定则
该研究揭示了稀土阻挫磁体中晶体场激发在调控晶格动力学中的主动作用，突破了将晶体场激发仅作为局域能级背景的传统认识，为探索磁声耦合、手性声子及相关量子功能材料提供了新的物理机制和材料平台。
相关成果以 “Significant Phonon Chirality Activated by Crystalline Electric Field Excitations in KNdSe₂” 为题，发表于 Physical Review Letters。中国科学院物理研究所HX-EX12 课题组张政博士后为论文第一作者。相关工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院相关项目以及综合极端条件实验装置等支持。
编辑：测不准的小阳
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