焦耳热"秒级"精准调控单原子催化剂配位环境｜AM刊载重要研究成果

导语

单原子催化剂配位环境的精准调控是当前催化领域面临的重要挑战。新加坡国立大学吕炯教授、中国科学技术大学赵亚飞教授及新加坡科技研究局席识博博士等合作团队，在Advanced Materials上发表创新性研究成果，通过焦耳热"去饱和"策略成功实现CuN₄向CuN₃结构的精准转化。本研究关键实验环节采用深圳中科精研科技有限公司Joule-3000超快高温处理系统完成，为研究提供了重要的技术支撑。

研究亮点
• 创新性方法：开发KOH介导焦耳热冲击策略，在0.27秒内实现2300°C超快速升温
• 结构精准调控：成功将对称性CuN₄位点转化为低配位、不对称CuN₃结构
• 优异催化性能：炔丙基取代反应产率最高达91%，且具备良好的循环稳定性
• 机制深入解析：通过多种表征手段结合理论计算，阐明配位环境调控机制
• 应用前景广阔：在药物分子后期功能化中展现出重要应用价值

图文解析

图1：材料制备与形貌表征
展示De-sat Cu SACs的完整制备流程。研究采用聚丙烯腈和聚苯乙烯纤维作为前驱体，通过高温碳化制备氮掺杂碳多通道纤维载体。HAADF-STEM图像及元素mapping证实C、N、Cu均匀分布，未观察到铜颗粒聚集。该制备过程中，焦耳热系统的精确温控确保了材料的结构一致性。

图2：刻蚀过程演变规律
记录焦耳热刻蚀过程中Cu物种的演变过程。随处理时间延长，Cu负载量逐渐下降，但原子分散状态得以保持。XRD谱图显示无铜颗粒特征峰，证明焦耳热系统的快速升温特性有效避免了金属团聚。

图3：精细结构解析
通过X射线吸收光谱深入分析配位环境变化。EXAFS数据显示Cu-N配位数从4降至3，形成CuN₃活性结构。研究表明，CuN₃位点表现出更长的Cu-N键长和更低的Bader电荷，说明其配位环境更灵活、电子更离域。

图4：催化性能系统评估
展示催化剂在炔丙基取代反应中的优异性能。De-sat Cu SACs-12s对各类亲核试剂（包括芳胺、烷基胺、杂环胺、吲哚和酚类）都展现出良好的兼容性，产率在42%-91%之间，且循环使用5次后仍保持稳定的催化性能。

图5：理论机理深入研究
DFT计算阐明催化增强机制。研究表明，CuN₃位点的d带中心上移增强了亲电性，电子局域函数图谱显示沿轴向缺陷方向形成亲电通道。这些发现为理解焦耳热技术的调控机制提供了理论依据。

技术支撑
本研究采用的焦耳热技术路线与深圳中科精研的技术特性高度契合。该设备具备以下技术特点：

• 超快速升温能力：毫秒级升温至3000℃
• 精确温度控制：红外测温精度达±1%
• 优异的热场均匀性：确保样品处理一致性
• 灵活的气氛控制：支持真空和多种气氛环境
• 批量处理能力：提高研发效率

这些技术特性为单原子催化剂、高熵材料、电池电极材料等领域的研究提供了强有力的技术保障。

总结与展望
本研究通过开发KOH介导的焦耳热冲击去饱和策略，成功实现了铜单原子催化剂电子结构的精准调控，为高性能单原子催化剂设计提供了新思路。研究成果不仅展示了先进焦耳热技术在材料合成领域的巨大应用潜力，也为精细化学品和药物绿色合成提供了新途径。

未来研究可进一步探索该策略在其他金属体系或重要催化反应中的普适性，推动单原子催化剂从基础研究走向工业应用。深圳中科精研科技有限公司的技术平台将继续为前沿材料科学研究提供重要支撑，助力科研工作者取得更多突破性成果。

文献信息：
De-Saturation of Single-Atom Copper Catalysts for Accelerating Propargylic Substitution Reactions.
Qilong Cai, Yang Meng, Chao Wu, Wenjia Qu, Qiang Wang, Tan Li, Chengyi Liu, Jinxing Chen, Huihui Lin, Qian He, Yafei Zhao, Shibo Xi, Jiong Lu
DOI: 10.1002/adma.202509221
Advanced Materials, 2025