上海
北京时间28日凌晨，一项来自复旦大学的突破性成果登上《科学》杂志。面向超晶格可编程化设计与构建难题，复旦大学化学系董安钢、李同涛团队联合高分子科学系李剑锋团队及新加坡南洋理工大学倪冉团队发表题为《基于曲率介导的排空力构建纳米颗粒笼目超晶格》的论文。该研究利用凹形纳米颗粒为构建基元，通过调变颗粒的局部曲率来调控颗粒间的排空力，成功实现了笼目晶格（Kagome lattice）等一系列新型超晶格材料的可控构建，
为纳米颗粒自组装领域提供了全新的研究范式，有望在催化、能源、功能器件等领域带来创新性应用。
纳米颗粒被认为是“人造原子”，基于其可控组装构筑而成的超晶格（或超晶体）是一类具有晶体对称性的介观凝聚态物质，在能源、催化、力学、光电器件、生物医药等领域具有重要的应用价值。然而，实现超晶格材料的可编程化设计面临一个重要挑战：如何模拟原子成键，驱动颗粒间的选择性识别与方向性键合。
过去，超晶格领域的前沿研究主要由欧美研究团队主导，且大多集中于球形或凸多面体纳米颗粒的研究。复旦大学团队另辟蹊径，提出利用非凸（nonconvex）纳米颗粒为构建基元，并通过调控颗粒的局部曲率，创造出类原子价键特性的颗粒间定向相互作用。
这一原理类似于“锁与钥匙”的关系。复旦大学化学系教授董安钢表示：“我们设计并合成了哑铃形纳米晶，利用其头部与腰部曲率自互补的特点，实现了互锁式长程有序组装。”哑铃形颗粒之间的凹凸互补组装模式，犹如钥匙与锁芯之间的精准匹配。
由中凹度哑铃形颗粒自组装而成的手性Kagome晶格
研究表明，源自熵效应的排空力（depletion）是颗粒凹凸互锁组装的主要驱动力。引入排空效应强化了凹凸面之间的吸引与识别能力，有效克服了非凸颗粒因几何约束可能导致的动力学陷阱，从而促进了高质量超晶格的可控生成。进一步通过精确调节哑铃形颗粒的凹度（即腰与头的宽度比），团队成功实现了对颗粒键合方向的精准控制，构筑了多种低密度、低对称性的复杂超晶格结构。“颗粒凹凸互锁组装模式克服了传统纳米颗粒相互作用难以精准调控的难题，为纳米基元键合方向性的调节提供了前所未有的精度与灵活性。”董安钢说。
通过构建一系列新型超晶格结构，团队展示了非凸纳米颗粒作为构建基元的巨大潜力，其中Kagome晶格是最具代表性的超晶格结构。复旦大学化学系青年研究员李同涛介绍：“这种Kagome结构非常有趣，它由共顶点的正六边形和正三角形周期性排列构成，是一种非密堆积的平面拓扑结构，也是我国传统灯笼、竹筐编织中的常见图案。” 这些编织图案背后蕴藏着深刻的数学与物理奥秘，是当前凝聚态物理与拓扑量子材料的前沿研究方向。
“引入具有凹面特征的纳米颗粒作为构建基元，是这项研究的最大亮点。”在董安钢看来，这一研究思路为超晶格材料的按需定制开辟了全新的研究方向和视角。通过调控颗粒的曲率特性，并结合机器学习，未来有望真正实现超晶格材料的可编程化设计，进而推动纳米组装科学的发展。
2021年底，董安钢团队首次发现了Kagome晶格，并意识到超晶格的形成背后可能有着非常奇特的组装原理。随后，董安钢向李剑锋介绍了团队所合成的哑铃状颗粒及实验中所观察到的一些自组装结构。李剑锋随即带领理论团队，针对不同形状的纳米颗粒，进行详细的相图计算。完成理论计算后，李剑锋将结果反馈给实验团队。
复旦大学化学系董安钢团队
理论计算表明，非密堆积的Kagome超晶格是热力学稳定相，新加坡南洋理工大学倪冉教授团队通过模拟分析证实其稳定性源自曲率介导的排空吸引力。
“结构决定性质，性质决定应用，搞清楚不同超晶格结构的形成机理至关重要，这也是调控超晶格性质、实现超晶格功能化应用的关键所在。”董安钢表示，这项研究仅是一个开始，团队正在探索其他非凸纳米颗粒基元，并计划进一步深入研究纳米尺度下物质组装机制与原理。
原标题：复旦团队实现新型纳米颗粒超晶格，突破性成果登上《科学》杂志
栏目编辑：陆梓华 图片来源：复旦大学
来源：作者：新民晚报 张炯强
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