浙江
生命体通过消耗能量将活性物质动态地组装成具备复杂功能的有序活性结构，从而完成生命活动。例如，肌球蛋白和肌动蛋白在ATP水解驱动下，通过动态自组装实现肌肉收缩。受自然界启发，简单的机器可用于构建复杂的高级机器，即超机器，或由机器组成的机器，具有特定的构型和高性能。胶体马达能够将周围环境中存储或自身携带的化学能或其他形式的能量转化为在流体介质中的自推进游动，是构建具有自推进、刺激响应和自我调节特性的智能活性胶体超机器的理想组装基元。然而，通过化学反应调控不同胶体马达之间的非互易相互作用，以实现具有特定动态特性的活性胶体超机器的可控构筑仍面临挑战。
哈尔滨工业大学贺强教授团队致力于活性胶体马达动态自组装的研究。此前，该团队以化学驱动花生状胶体马达作为单一组装基元，定量研究了胶体马达之间的化学通讯行为 ( Adv. Funct. Mater. 34.6 (2024): 2311136.)。在此研究基础上，该课题组近期通过调控不同化学驱动胶体马达间的非互易相互作用，实现了具有独特构型和特征运动学的活性胶体超机器的形状定向动态自组装（图1）。相关工作以“Shape-Directed Dynamic Assembly of Active Colloidal Metamachines”一文发表在《ACS Nano》。
图1. 化学驱动胶体马达定向动态自组装光趋活性胶体超机器
【光控定向组装过程】
在这项研究中，该团队采用了水热合成与牺牲模板法相结合的方式，制备了花生状TiO 2胶体马达，并通过在SiO 2球表面溅射Pt层制得阴阳型球状Pt/SiO 2胶体马达。当花生状胶体马达（A）与阴阳型球状胶体马达（B）按1:28的数量比在反应液中混合，并受到均匀紫外光照射时，这两种马达动态自组装成类似宏观四轴飞行器形状的AB 4型活性胶体超机器（图2）。
图2. 活性胶体超机器的光控组装
【动力学分析】
通过对两种化学驱动胶体马达组装过程的动力学分析，发现该过程可分为四个阶段，即花生状胶体马达与阴阳型球状胶体马达依次相互感应，调整姿态靠近、碰撞、自我调整，最终形成AB n型活性胶体超机器（图3）。定量分析结果及对照实验验证了在动态组装过程中，花生状胶体马达对阴阳型球状胶体马达施加了长程扩散泳吸引力和短程基底扩散渗透流排斥力，而阴阳型球状胶体马达则对其产生了短程扩散泳吸引力。这两种马达产生的扩散泳和扩散渗透流共同作用，驱动它们动态自组装形成AB n型活性胶体超机器。
图3. 胶体马达间的相互作用
【数值模拟】
数值模拟结果表明，花生状胶体马达和阴阳型球状胶体马达周围自生的局部化学场能够促使活性胶体超机器实现形状定向动态自组装（图4）。两种马达之间的非互易相互作用具有选择性和方向性，促使阴阳型球状胶体马达能够精准地组装到花生状胶体马达表面的特定位置。活性胶体超机器的动力学行为与阴阳型球状胶体马达的排列方式密切相关，且其构型能够在特定光照条件下实现可逆重构。
图4. 活性胶体马达及其超机器周围局部流体场的数值模拟
【结构光可编程控制】
为实现活性胶体超机器沿预定路径进行可编程运动，该团队设计并使用了定制的结构光导航系统。如图5所示，AB 4型活性胶体超机器向高光强度区域移动，其运动轨迹通过紫外光梯度场进行精确引导。此外，还演示了AB 4型活性胶体超机器书写“HELLO”字样的过程。这种引导微型机器沿复杂图案运动的能力可用于为各种智能胶体超机器提供操作微观世界的潜力。
图5. 活性胶体超机器的可编程控制
【小结】
研究者利用花生状胶体马达和阴阳型球状胶体马达周围自生的局部化学场，实现了活性胶体超机器的形状定向动态自组装。这两种马达之间的非互易相互作用具有选择性和方向性，使得形成的活性胶体超机器具有特定的空间构型，且其动力学行为与阴阳型球状胶体马达的排布相关。这些超机器能够通过调节光照条件实现可逆重构。此外，使用定制的结构光导航系统可以控制活性胶体超机器在光梯度下沿预定轨迹移动。因此，采用不同类型的活性胶体马达作为组装基元，可以制造出可重构的活性软材料和具有与生物系统相当的涌现特性的智能胶体超机器。
本研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、黑龙江省重点研发计划以及中国科学院温州研究所启动资金的支持。
原文链接：
https://doi.org/10.1021/acsnano.4c15465
来源：高分子科学前沿
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