SiC上石墨烯的温度调制电子相互作用，以及相关研究都有那些？

文/编辑/快看原同学

近年来，利用化学气相沉积在蓝宝石衬底上制造晶片级、高度定向单层取得了重大进展，尽管这种平台在先进电子能谱方面的应用尚未得到证实。

利用CVD生长的这些最新发现，我们在石墨衬底上创建一个大规模的、原子清洁的单层（如二硫化钼）的能力，用于电子能谱研究。

扫描隧道显微镜（STM）和低能量电子衍射（LEED），揭示了一个晶片尺度的、排列良好的晶体取向。

高质量的样品使我们能够应用角度分辨的光电发射和时间，分辨（tr-）从绘制出具有高能量和动量分辨率的激发态电子结构。在tr-中观察动量分辨价带和导带态的能力，允许直接确定准粒子带隙。

穿隧光谱学的证实

值得注意的是，所有的临界点的能量位置都被扫描隧穿光谱学证实。

在一个2英寸的蓝宝石晶片上生长单层上，经过显著的改进以降低缺陷密度，从而获得取向良好的单层，所有域都有相同的取向，具有镜像双、单层二硫化钼生长后的晶片切片（5 cm x 1 cm），根据气体流流的位置，增长出一个连续的薄膜。

当电子被注入或喷射时，样品需要有一个电接触来完成电路回路。

虽然以前的实验大多使用连续薄膜上的侧电触点，但在接触处存在肖特基势垒，在研究过程中通常会随着载流子的运动而产生横向场。

在光电子的激发下，瞬态场可以建立（即光电压效应），在解释实验观察时引入了复杂性。研究中，会出现明显的横向倾斜带弯曲，阻碍了不同电子光谱研究之间的比较。

为了克服这些限制，我们选择将样品转移到高度定向的热解石墨或石墨烯衬底上，以防止表面的形成在操作过程中，消除了针尖引起的带弯曲。

准粒子带隙

二硫化钼单层由2.2-eV的频率，会加倍光参数放大器的泵浦脉冲以25 kHz的重复频率激发，入射通量为40uJ/cm2。反过来，p偏振，22.3-eV XUV探针脉冲用于光电发射。

光激发使k点价带与平衡态瞬时下移，然后在测量过程中保持相对稳定。

这种效应在两种温度下都能观察到，它的起源将在其他地方讨论。由于同时检测，准粒子带隙的确定不受这种效应的影响。

准粒子带隙的确定多年来，一直是中的一个中心问题。

使用tr-ARPES同时观察动量空间中的价态，和导带态的能力使明确的确定，在这项研究中，获得准粒子带结构使用tr-ARPES 80 K显示优秀的协议与STS获得77 K二硫化钼石墨。

另一方面，Sc向S*的快速进化表明了一个不同的起源。我们注意到，在最近一项对WSe2的tr-ARPES的研究中，K-和S-谷都观察到类似的快速位移，这分别被解释为激子(K)和暗激子(S)的形成。

石墨上的单层二硫化钼

k谷激子信号被k谷的自由载波信号所掩盖，其数量高几个数量级，而和绝缘衬底上的二硫化钼单层相比，石墨上的单层二硫化钼的光致发光被淬灭超过两个数量级。

通过ARPES测量了平衡带结构，并与DFT计算结果一致，我们发现使用STM和光电发射测量对电子间隙有显著的一致。

当在S点观察到一个几乎瞬时的能量位移（~0.2 eV）到一个较低的能量态时，在上述间隙激发下，K谷的动力学主要由几皮秒的热载流子衰减决定。

未来的实验将充分探索时间、能量和动量上的复杂电子动力学，这将指导寻找新的谷和激子物理以及基于单层和异质结构的器件。

在室温下，对所占据的能带结构进行了常规的ARPES测量，可采用氦气灯（21.2和40.8 eV）作为光子源。光谱使用Scienta R3000分析仪采集，在氦气灯运行期间，压力保持在6×10$%& Torr下。

在300 K和80 K. 2.2-eV泵浦脉冲下，采用25khz重复频率的p极化22.3-eV探头脉冲进行测量。在腔室入口窗口前测量的平均泵功率为25 mW。

在考虑到表面反射后，我们估计样品上的最大入射通量为40 67/9：‘，导致吸收通量为~26 67/9：’（激发密度~7×1011cm-2）。通过最快的光电发射动力学估计，泵浦-探针互相比均方根宽度为140 fs。

从Au测量到的装置最高能量分辨率为60.4 meV。

在XUV-trARPES测量期间，压力保持在3×10$%& 。利用量子树脂包进行了DFT计算，得到了独立的单层二硫化钼能带结构。采用全相对论投影仪增广波（PAW）伪势，包括自旋轨道耦合，并采用具有40 Ry平面波截止能量的平面波基。

交换相关泛函形式

在广义梯度近似中使用了交换相关泛函形式。布里渊区采样是在12×12×1点网格上进行，在计算电子能带结构之前，原子坐标和晶格常数被完全松弛。

通过基底引导的生长方法，在晶片尺度的蓝宝石基板上生长高定向二硫化钼单层，A、B和区域的蓝宝石衬底上的生长的二硫化钼单分子层的放大光学图像，湿转移到衬底上后的光学图像。

由于衬底在光学图像中的反射率不同，二硫化钼单分子层在蓝宝石衬底上呈明亮区域，而在衬底上呈暗区域。横向样品尺寸(0.4英寸）受样品架物理尺寸的限制。

在退火后的一个干净的样品表面允许表面探针，通过地形图图像证实了衬底上样品的高质量。

在HOPG上对单层二硫化钼的常规ARPES测量，利用氦灯的不同光子能量分别测量了二硫化钼单层的(a)h“= 21.2 eV (b)h”= 40.8 eV。

为了更好地可视化，(a)和(b)的二阶导数图像分别用(d)和(e)表示。(c) EDC在K点集成到±0.025A！”。

自旋轨道分裂的测量值为140 ± 4 meV。(f)使用量子通过DFT计算获得的一个独立的二硫化钼单分子层的电子能带结构。

在HOPG上的单层二硫化钼上的XUV tr-ARPES测量和扫描隧穿光谱（STS）， E-k色散沿Γ-k方向在0.4ps下进行，并集成在± 0.2 ps上。在K点处清晰可见费米能以上的传导带。

K点EDC，在不同的样品温度下，t = 1.27 ps，综合± 0.5 ps。在300 K时，间隙尺寸为2.03 ± 0.01 eV，在80 K时，间隙尺寸增加到2.10 ± 0.01 eV。

误差条代表了来自高斯拟合的标准偏差（SD）。液氮温度下的 STS dI/dV曲线和dI/dZ曲线在VBM和CBM峰值位置上与tr-ARPES测量结果有很好的一致性。

在时的谷内和谷间散射。CB中K点附近不同位置的电子强度与时间延迟。这些信号被集成在插图中的彩色方框中。动量在K点处集成了EDC。

曲线的面积表示在CBk谷中检测到的光电子总数，时延迟电子密度分布集成在Δ5=0.25A！”在Σ和K的导通带上。

黑色高斯函数（8 = 140 fs）表示泵浦脉冲和探针脉冲之间的互相关系，来自K点导带的时滞信号用双指数函数拟合，Σ点导带用与高斯函数卷积的单指数衰减函数拟合。

当电子温度低于声子温度时，电子和声子之间的相互作用会变得显著。 在这种情况下，增加温度会导致声子密度增加，从而增加了电子与声子之间的相互作用，导致电子的能量与声子的能量交换，从而增加了电子散射和阻尼。

这些效应导致电导率随着温度的升高而降低，即为负温度系数。

由此可见，SiC上石墨烯的温度调制会影响，石墨烯与底层SiC结构之间的电荷转移和2DEG形成，从而影响电子之间的相互作用。在低温下，电子与声子之间的耦合效应可能会导致电导率随着温度升高而降低。