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中科大校友成功实现局域量子振荡,达成二维材料能带结构的精确重构,并可广泛用于其他物理体系

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近些年来,由原子级薄层材料组成的量子器件领域迎来了蓬勃发展,其中最为大众所知的便是石墨烯即单层石墨。

著名物理学家安德烈·海姆()和康斯坦丁·诺沃肖洛夫(),凭借石墨烯方面的成果一同获得 2010 年诺贝尔物理学奖。

当两片石墨烯相对扭转大约 1.1°,就可以堆叠成魔角石墨烯,这类石墨烯由著名华人青年学者、及其导师 MIT 教授巴勃罗·哈里略-埃雷罗()率先实现。

低维器件的一个优势在于,它的能带——即材料中电子的能量与动量之间的关系,可以通过原位施加电场或者应力进行调控,这为在同一器件中实现不同的状态,比如实现不同的导电性或磁性奠定了基础。

在当前的量子器件中,人们已经发现了许多新奇的量子物态,比如非常规超导相、铁磁相、以及量子反常霍尔效应等,既为材料研究带来了丰富的可能性,也为实现低功耗器件提供了新途径。

要想深入理解以及实现量子器件的应用,测量它们的能带结构尤为重要。

针对大块样品的能带测量,人们已经研发了多种方法,比如测量输运的 Shubnikov-de Haas 量子振荡、测量磁化强度的 de Haas-van Alphen 量子振荡、角分辨光电子谱、扫描隧道显微镜等。

量子振荡,是指电子在外加磁场作用下出现轨道量子化,导致材料性质随磁场倒数呈现出周期性的变化。

然而,这些量子器件尺寸很小,且通常会被绝缘的氮化硼薄片或金属顶栅覆盖,所以无法使用角分辨光电子谱和扫描隧道显微镜,来测量它们的能带结构。

目前,针对低维量子器件能带结构的测量,主要依赖量子振荡实验。但是,这些器件经常伴随各种不均匀性,比如电荷不均匀性、应力以及莫尔超晶格器件中的转角不均匀性等。

而常规的量子振荡测量,则无法提供样品能带的空间分布信息。因此,如何在亚微米尺度上测量器件的局域能带结构,成为领域内的一项挑战。

前不久,中国科学技术大学博士毕业生、以色列魏兹曼研究所博士后周海彪,利用目前所在团队首创的扫描 SQUID-on-Tip(SQUID 为超导量子干涉器件的简称)显微镜,来尝试解决上述问题。


图 | 周海彪(来源:周海彪)

与传统的扫描 SQUID 显微镜相比,SQUID-on-Tip 有着几十纳米的空间分辨率,以及能够测量单个电子磁矩的磁性灵敏度,能够看到尺寸更小和强度更弱的信号,因而特别适合测量微米级量子器件中的磁矩。

在研究对象上,课题组选择了能带结构丰富、且可以通过电场原位调节的三层石墨烯。SQUID-on-Tip 极高的灵敏度,让他们可以在很低的磁场下看到 de Haas-van Alphen 振荡、以及复杂的朗道能级图样。

这样一来,就能分辨出能带中的极微小特征。而这在以前的量子振荡中很难观测到。基于该团队的高质量数据,他们精确地重构了三层石墨烯的能带结构,基本解决了该体系以往研究中的疑问和矛盾。

意外的是,虽然器件中大部分区域的能带,可以用已知的模型来描述,但是他们发现样品中的某些区域出现了非常奇怪的现象——朗道能级出现了拍频。

在以往的石墨烯的研究中,人们很少观测到这一现象。经过详细分析之后,发现只能用一种名为赝磁场的效应来解释。

赝磁场,是石墨烯或六角晶格样品中由非均匀应力导致的一种特殊现象,它的作用类似真实的磁场,在不需要外加磁场的条件下会导致赝朗道能级的产生。

理论上,可以通过在石墨烯中引入赝磁场来实现拓扑绝缘体。以前,人们主要在纳米尺度的人工应变结构之中,用扫描隧道显微镜观察到这种现象。

但是,大范围的均匀赝磁场,目前还没有被观测到过,而这恰恰是在石墨烯中实现零磁场下的拓扑相的基础。

通过大量分析,他们发现器件中赝磁场的分布较为均匀,且强度位于毫特斯拉级别,这是使用其他手段很难测量到的。而这对应着石墨烯在平面内方向极小的弯曲。

不过,器件中的应力并非是课题组特意施加的,而是在器件制备过程中自然产生的。这表明,毫特斯拉级别的赝磁场应该是六角晶格器件中普遍存在的现象。

周海彪表示:“我们所提出的精确测量能带的方法,可被广泛用于其他体系比如莫尔超晶格体系,这为定量理解这些体系中的相互作用奠定了基础。”


(来源:Nature)

此外,他们在器件中发现如此微小的赝磁场,能为理解其他非均匀特别是有应力的体系比如魔角石墨烯带来一定启示:即微米尺度的赝磁场可能广泛存在于这些体系之中,但其作用可能一直被忽略。

此外,这种技术也和目前绝大部分应力工程石墨烯器件互相兼容,这有助于测量器件中的局域能带、以及赝磁场的强度和空间分布,从而推动石墨烯器件的实际应用。

由于本次研究关注的是二维材料体系中广泛存在的基本问题。因此,这个问题犹如一个地基,将地基打得更加牢固,对于深化理解和利用石墨烯及其他二维材料具有重要意义。

事实上在本次课题之前,周海彪等人已经研究了多种其他体系,涵盖磁性、热学性质等方面。“虽然以前的很多实验数据或许无法以论文形式发表在高影响力期刊,但对于理解这些器件的性质依然具有价值。”他说。


(来源:Nature)

也正因此,本次课题的选题非常具有针对性。此前,该团队已经在石墨烯的多个体系中测出过量子振荡,这让他们逐渐认识到或许可以精确地测量这些体系的能带。

因此,他们选择三层石墨烯作为研究对象。在石墨烯中,三层石墨烯虽然结构简单,但是其能带结构可以被电场调控。

由于实验数据中的细节十分丰富,而且多个现象都是石墨烯领域的“第一次”。为此,课题组反复对比理论模拟,以便判断哪些现象可以被现有理论解释,哪些现象需要引入额外的考虑。

而且,由于使用的是实验室自己开发的扫描探针显微镜,设备的针尖对于振动非常敏感,也非常容易损坏。

其次,他们需要把样品温度,降到接近绝对零度的温度,这就需要用稀释制冷机。但是,仪器在运行中出现了各种问题,比如有时稀释制冷机无法降到所需温度,以及测量中的振动会给针带来损坏等。

“但是我们实验室的一个优点是,我们有非常强的技术背景,而且研究所也有很强的技术支撑部门,这让我们在遇到问题时可以迅速地找到解决方案。”周海彪说。同时,有两位来自中国国内的访问学生,也在项目中做出了重要贡献。


(来源:Nature)

最终,相关论文以《石墨烯中量子振荡和毫特斯拉赝磁场的成像》()为题发在 Nature[1],周海彪是第一作者,以色列魏兹曼研究所以利·泽尔多夫()院士担任通讯作者。

图 | 相关论文(来源:Nature)

由于本次研究的是没有强关联作用的体系,因此他们打算将此方法拓展至具有平带的莫尔超晶格体系。目前,课题组已经取得一些初步结果。当然,这也对构建模型提出了更高的要求,但是一旦成功则将有望针对这些体系中的相互作用实现定量分析。

另据悉,以色列魏兹曼研究所规模比较小而且专攻理科,相较于欧美顶尖高校,在国内的知名度略显逊色。

然而,这里的科研质量非常高,人均 Nature 因子位列全球前三,且科研经费非常充裕,实验设备也是一流。

周海彪所在的魏兹曼研究所凝聚态物理系,一直深耕于介观物理领域。该系的创始人之一约瑟夫·阿马里(Yoseph Imry)教授是介观物理学的先驱之一。如今这里在二维材料研究方向保持着显著的影响力。

周海彪说道:“除了我们组的 SQUID-on-Tip 技术外,系里的兄弟课题组在其他扫描探针显微镜方向都是位于顶尖水平,而且这里的国际合作氛围特别浓厚。对国际学生也很照顾,我来这里也是被这里的技术优势和研究品味所吸引。”

他继续说:“在魏兹曼研究所的五年,是我个人成长最快的阶段,无论在技术、科研品味还是对科研成果质量的要求上,我都得到了极大的提升。对我来言,能够亲手搭建仪器并用其进行最前沿的物理研究,特别是在看到仪器稳定运行或实验过程中获得意外发现时,都是我难得的幸福。”


参考资料:

1.Zhou, H., Auerbach, N., Uzan, M.et al. Imaging quantum oscillations and millitesla pseudomagnetic fields in graphene. Nature 624, 275–281 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06763-5

排版:朵克斯


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