JACS封面！华东理工大学光分解纯水制氢领域研究新进展

导读

近日，华东理工大学材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在光分解纯水制氢材料晶面结构设计与创制方面取得新进展，以晶态氧化物SrTiO3为模型材料，在固相合成体系中可控制备出大比例暴露优势晶面的高质量单晶催化剂。相关成果以“Crystal Facet Engineering on SrTiO3Enhances Photocatalytic Overall Water Splitting”为题在线发表在《美国化学会志》（J. Am. Chem. Soc.）上。

利用太阳能制氢可以实现“零碳”制氢，对于“双碳”目标实现具有重要意义。太阳能分解水制氢有三种典型的转化途径：分别是直接光解水制氢、光电化学分解水制氢和光伏电解水制氢。其中，直接光解纯水制氢技术由于其便捷性、经济性在“绿氢”制取路线中脱颖而出。然而，光解纯水制氢综合性能仍然较低，光激发载流子复杂的电荷分离、转移、重组和表面（逆向）反应严重制约了光解纯水制氢效率，构建具有高效电荷分离和活性表面的晶态光催化材料是实现高效光解水制氢的关键。

研究团队先前的研究结果表明，在液相合成中通过选择合适的无机离子、有机小分子可以调节晶态氧化物的表面能，进而可控制备出有利于电荷传输和高活性特定表面暴露的晶态金属氧化物材料（ Nat. Commun. 2014, 5, 5355; Nano Lett. 2016, 16, 427）。然而，通过固相合成可控构建形貌均一、具有特定晶面结构的单晶氧化物仍然是该领域的重要挑战。

针对上述问题，研究团队创新性地发展了一种固相合成晶面调控策略，通过固态前驱体再结晶过程，可控制备暴露高活性{111}晶面的SrTiO3单晶光催化剂。预合成的低结晶度SrTiO 3前驱体为固态再结晶的结构转变过程提供了良好的动力学环境；微量Al 3+掺杂离子作为表面形貌调节剂，可以精确调控晶体的表面取向为可控百分比的{111}晶面。光激发电子-空穴对在{100}和{111}面之间实现了高效的各向异性分离，光解水制氢活性随着{111}晶面暴露比例的增加而提高。由于优异的结晶度、低缺陷密度和各向异性表面等结构优势，具有36.6%{111}晶面的SrTiO3单晶光催化剂以2:1的化学计量比实现了高效的光催化分解纯水，析氢速率达到1.55 mmol·h−1。上述提出的晶面调控策略为研制具有明确结构、高结晶度单晶材料开辟了新的途径，对于太阳能燃料、太阳能发电和催化等领域的关键材料制备具有重要意义。

该研究工作以华东理工大学为通讯单位。华东理工大学材料科学与工程学院博士生张阳为论文第一作者，刘鹏飞副教授、戴升教授、杨化桂教授为通讯作者，研究工作得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金重点项目、上海市基础研究特区等项目的支持。

论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c12062

来源：华东理工大学