四川
第一作者：Sun Guodong
通讯作者：巩金龙教授
通讯单位：天津大学
DOI: 10.1038/s41557-023-01392-x.
研究背景
页岩气革命导致丙烷可用性大幅增加，因此丙烷脱氢（PDH）作为一种专用丙烯生产技术迅速发展。基于氧化镓（Ga2O3）的环境友好型催化剂有PDH活性，并且Ga与Pt等贵金属之间的协同相互作用可以提高催化性能。然而，其仍然存在相对较低的固有活性和丙烯选择性，以及由于催化剂表面碳沉积而导致的快速失活，同时结构-功能关系的未知阻碍了Ga2O3基催化剂的进一步改进。基于此，天津大学巩金龙教授团队通过原位光谱、动力学和计算分析等证明在H2共进料的反应条件下，H2在部分还原的氧化镓表面上的解离吸附产生与配位不饱 Ga原子化学键合的H原子。这些亚稳态氢化镓物质促进C-H键活化，同时抑制深度脱氢。
文章要点
1、作者证明了亚稳态氢化镓促进催化脱氢，其中吸附在与O空位相邻的配位不饱和Ga原子上的亚稳态H原子改善了氧化铝负载的氧化镓上路易斯酸性Ga δ+位点的PDH催化性能。
2、通过进一步改进工艺，作者证实了在H2共进料的反应条件下，H2在氧化镓缺陷表面上可逆均解解离吸附，导致氢化镓瞬时生成，降低了反应势垒，使丙烯生产更加高效。
图文展示
图2. H2诱导的在缺陷氧化镓上形成亚稳态氢化镓
图3. PDH性能对亚稳态氢化镓种类的依赖性
图4. DFT计算和动力学同位素实验
图5. H2共进料对PDH中其他氧化镓基催化剂的正面效应
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