四川
第一作者：Xuetao Qin、Ming Xu、Jianxin Guan、Li Feng
通讯作者：马丁教授、郑俊荣教授、刘进勋教授、刘晰副教授
通讯单位：北京大学、中国科学技术大学、上海交通大学
DOI: https://doi.org/10.1038/s41560-023-01418-1.
研究背景
为直接减少氢气（H2）的使用，Kölbel和Engelhardt曾提出，通过将CO和H2O作为进料在Kölbel-Engelhardt合成（KES）的过程中生产烃类化合物，该过程将水气转换（WGS）和CO加氢反应整合在同一个催化体系中。然而，KES是一个热催化过程，通常需要≥200 °C的温度和高压。虽然在较温和的条件下已证明了由CO加氢产生的光驱动烃类化合物，但这个反应必须首先获得H2。基于此，北京大学马丁教授和郑俊荣教授、中国科学技术大学刘进勋教授以及上海交通大学刘晰副教授等人报道了在常压下通过光驱动Kölbel-Engelhardt合成从CO和H2O直接生产碳氢化合物，而不需要外部加热或添加H2。
文章要点
1、研究发现，二氧化钛（TiO2）负载的镍（Ni）催化剂能够在光照射下将CO和H2O转化为烃类化合物。测试发现，在TiO2-x/Ni-450催化剂上获得的烃类化合物的时空产率高达8.83 mol-CH2-molNi-1 h-1。同时，作者使用各种原位技术的组合研究了光驱动的催化反应。
2、综合光谱证据表明，除提供反应所需的热量外，在光热合成过程中，光还促进了电荷从TiO2-x转移到Ni，从而使CO在TiO2-x/Ni界面上向C2+加氢。密度泛函理论（DFT）计算表明，光子诱导电子的存在加速了CH-CH耦合过程，并提高了CH表面覆盖率，对比热催化反应，提高了对C2+产物的选择性。本工作不仅构建了一种在温和条件下将CO和H2O高效直接转化为烃类化合物的催化剂，而且为研究光和光生电子在光热催化反应过程中的作用提供了方法。
图文展示
图1.催化剂结构的表征
图2. Ni基催化剂的光热催化性能
图3.原位DRIFTS和原位超快红外光谱研究光热催化反应机理
图4. CO加氢机理的DFT计算
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