中科大姚宏斌教授重磅JACS！

第一作者：Feng Li、Xiaobin Cheng

通讯作者：姚宏斌教授、陶新永教授

通讯单位：中国科技大学、浙江工业大学

DOI: 10.1021/jacs.3c10602

研究背景

固态电解质（SEs）是可实现高性能、全固态锂电池（ASSLBs）的核心部件，其中非晶态SEs对ASSLBs具有巨大的潜力，因为它们的无晶界特性有助于完整的固体-固体接触和高性能阴极均匀的锂离子传导。然而，离子电导率有限的非晶态氧化物SEs和电化学窗口狭窄的玻璃态硫化物SEs不能维持高Ni正极。基于此，中国科技大学姚宏斌教授等人报道了一种新型的非晶态氯离子导体Li-Ta-Cl，由于其高导电性、优越的机械变形能力和电化学稳定性，可以使高Ni正极具有较高的面积容量。

文章要点

1、作者报道了一类非晶态氯离子导体Li-Ta-Cl，具有高锂离子电导率（高达7.16 mm-1）和低杨氏模量（约3 GPa），使刚性组件之间具有良好的锂离子传导和完整的物理接触。通过模拟、固态7Li核磁共振和X射线吸收分析，揭示了非晶态Li-Ta-Cl矩阵由LiCl4 3-、LiCl54-、LiCl65-多面体和TaCl6-八面体组成。

2、所制备的ASSLBs具有优异的电化学性能，库伦效率（CE）超过99%，倍率性能突出，高达4 C，在3 C下循环800次后容量保持率为98.8%。更重要的是，在1 mA cm-2的高电流密度下，面积容量高达5 mAh cm-2的ASSLBs在75次循环后表现出80%的容量保留率。最重要的是，在-10 °C的冷冻环境下，在3.4 C的高倍率下，可稳定运行高达9800次循环，容量保留率约为77%。本工作为实现高能量密度ASSLBs的高性能高Ni正极铺平了道路。

图文展示

图1. A-LTC的合成及锂离子电导率评价

图2.A-LTC的SSW-NN模拟和相应的结构特征

图3.复合SEs的表征

图4.电化学性能表征

图5.不同温度环境下的性能

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