北京
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研究内容
由于等离子体近场增强、互补光吸收和结界面处光生电荷载流子的加速分离，将等离子体纳米颗粒集成到光活性金属有机基质中是非常理想的。构建一个明确的、紧密的界面对于有效的电荷载流子分离至关重要，然而，这仍然是合成中的一个挑战。
加拿大国立科学研究院马冬玲教授开发了一种简单的一步方法合成了具有紧密界面的结，该结由等离子体Ag纳米颗粒和具有银节点的基质组成。该系统提供了高效的可见光光催化H2生成，超过了大多数报道的基于金属有机框架的光催化系统。相关工作以“Silver nanoparticle enhanced metal-organic matrix with interface-engineering for efficient photocatalytic hydrogen evolution”为题发表在国际著名期刊Nature Communications上。
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研究要点
要点1.作者构建了等离子体Ag NPs和Ag卟啉MOM的混合结构，称为Ag-AgMOMs。原位生长策略使Ag NPs和AgMOM能够在界面处共享Ag原子，这对于两种化合物之间的紧密界面至关重要。
要点2.表面增强拉曼光谱（SERS）和相关的控制实验证明了具有少量表面活性剂的“清洁”金属MOM界面。内NP/MOM界面缺乏表面活性剂（聚乙烯吡咯烷酮，PVP），允许有效的界面电荷转移，而Ag-AgMOMs外表面的PVP赋予后者在水溶液中优异的分散性和稳定性。
要点3.电子能量损失谱（EELS）光谱和映射提供了Ag NPs对AgMOM的等离子体效应的观察。等离子体Ag NPs显著增强了AgMOM的光催化析氢，在可见光和全光谱光照射下分别达到1025和3153 μmol h−1 g−1的高值。这些值与最先进的基于金属有机物的光催化系统的值相当。
要点4.原位X射线光电子能谱（XPS）和超快瞬态吸收（TA）光谱进一步揭示了在光照射下从等离子体AgNP到AgMOM的潜在电荷转移、激子等离子体耦合和相关动力学。
这项工作可以指导与有机半导体耦合的等离子体纳米颗粒的设计，以实现有效的电子和能量通信。
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研究图文
图1. Ag-AgMOM的形态特征。
图2. Ag-AgMOM的光电财产和光催化性能。
图3. Ag-AgMOM的结构表征。
图4. Ag NPs和Ag-AgMOM的低损耗EELS和HAADF-STEM表征。
图5. Ag-AgMOM光催化剂的光催化机理研究。
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文献详情
S ilver nanoparticle enhanced metal-organic matrix with interface-engineering for efficient photocatalytic hydrogen evolution
Yannan Liu, Cheng-Hao Liu, Tushar Debnath, Yong Wang, Darius Pohl, Lucas V. Besteiro, Debora Motta Meira, Shengyun Huang, Fan Yang, Bernd Rellinghaus, Mohamed Chaker, Dmytro F. Perepichka, Dongling Ma*
Nat. Commun.
DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8
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