Research | 华南理工大学物理与光电学院李志远团队新进展：紫外-可见-近红外波段两个倍频程超连续激光产生

来源：微信公众号“Research科学研究”

近期，华南理工大学物理与光电学院李志远教授团队，利用0.5 mJ的钛宝石飞秒脉冲激光器泵浦熔融石英产生超连续白光作为泵浦光，以特殊设计的铌酸锂啁啾非线性光子晶体作为工作介质，通过同时使用高达12阶次的准相位匹配，在单块晶体实现了350~850 nm 的超宽带二次谐波产生，平均转换效率约为25.8%。

通过石英-CPPLN晶体级联模块产生了10 dB带宽为375~1200 nm(超过1个倍频程)，20 dB带宽为350 ~1500 nm(超过2个倍频程)的覆盖紫外-可见光-近红外波段且具备高平坦度的超连续激光光谱，单脉冲能量达到0.17 mJ。

研究成果以“Intense Two-Octave Ultraviolet-Visible-Infrared Supercontinuum Laser via High-Efficiency One-Octave Second-Harmonic Generation”为题发表在Research上。

研究背景

超宽带激光光源在物理、化学、生物、材料科学等领域受到越来越多的关注。但是，激光光源所能获得的带宽通常是非常有限的。迄今为止，针对超连续谱白光激光产生的方案很多，大多是利用高峰值功率皮秒和飞秒脉冲激光与固体材料中的三阶非线性光学效应(third-order nonlinear effects, 3rd-NL)产生的，包括四波混频、自相位调制(self-phase modulation, SPM)、受激拉曼散射等。

然而，由于微小的模态面积或传输波的色散特性，这种三阶非线性方案在光谱带宽、光谱平坦度和脉冲能量的平衡性能方面总是存在一定的限制。另一种更强大的扩展激光器光谱范围的方法是通过二阶非线性效应(second-order nonlinear effects, 2nd-NL)的准相位匹配(quasi-phase matching, QPM)方案来实现。然而，这些现有的QPM方案因为光谱带宽有限，光谱分布不够平坦，转换效率降低等缺陷也难以产生高质量的宽带激光。

坦率地说，解决这些在二阶和三阶非线性方案中普遍存在的不良限制并充分利用这两种非线性频率转换方案以实现全谱激光是一个巨大的 挑战 。

研究进展

李志远教授团队在其最新研究工作中设计并实现了一种啁啾极化铌酸锂晶体(Chirped periodical poled lithiμm niobate, CPPLN)，通过控制该晶体的极化周期占空比，可以同时实现多达12阶次的准相位匹配倒格矢波段(图1)，分别对应不同的泵浦波长，其中 图1(a)为 1~12阶次的倒格矢带，图1 (b)为 CPPLN结构对应的倒格矢曲线(左)和CPPLN晶体中SHG的相位失配曲线(右)的组合图。

通过利用不同阶次的 准相位匹配 过程，可以在单块晶体中同时对700~1700 nm波段的泵浦光进行有效的超宽带二次谐波(second harmonic generation, SHG)转换。

图 1 CPPLN晶体的非线性系数空间分布对应的各阶倒格矢带

为获得在单块CPPLN晶体中超宽带二次谐波的同时产生，李志远教授团 队首先考虑入射光来自钛宝石飞秒激光器泵浦2 cm长的熔融石英产生的超连续白光，以促使入射到CPPLN晶体的基频泵浦激光的带宽足够宽 。

对比图2(c)和图2(e)，可以清楚地看出从熔融石英出射端输出的白光激光光束整体偏暖色调，而从CPPLN晶体出射端输出的白光激光光斑整体偏冷色调，这清楚地表明输出激光的 整体色度 发生了变化。为了更好地了解输出激光的频率分量，研究团队使用光栅对输出激光束进行 定性评价 。

如图2(d)和图2(f)所示，很明显，CPPLN晶体出射端的一阶衍射光束包含了所有可见光的颜色，并且不同的颜色是平衡的。这初步表明CPPLN产生的二次谐波光谱中含有均匀的 可见光 成分。

图 2 (a) CPPLN 晶体中超宽带倍频的实验方案示意图；(b) 超宽带二次谐波产生的实验装置图；(c) 熔融石英样品出射端观察到的白光激光光斑；(d) 来自(c) 的1级衍射光斑；(e) CPPLN样品出射端观察到的白光激光光斑；(f) 来自(e) 的1级衍射光斑

为更好地评估 CPPLN晶体 的性能，并获得精确的SHG效率，研究团队使用不同的滤光片将超连续泵浦激光分成700~1100 nm和1100~1700 nm两部分进行实验。

SHG的测量光谱如图3(c)和(d)所示，分别对应350~550 nm和550~850 nm两个倍频波段。SHG光谱中出现的一系列峰可以归因于不同准相位匹配的倒格矢波段的贡献，这与图1所示的QPM分析很好地吻合。

其中，在700~1100 nm的泵浦光范围，1~3阶次的准相位匹配带有效，在1100~1700 nm的泵浦光，4~10阶次的准相位匹配带有效。 对应于350~850 nm的二次谐波转换范围，CPPLN的倍频转换效率大多为10%~50%，平均转换效率约为 25.8% (图3(e))。

这些结果均很好地验证了研究团队所设计的CPPLN晶体在超宽带倍频转换方案中所表现出的 卓越性能 。

图 3 在(a) 700~1100 nm；(b) 1100~1700 nm波长下，在CPPLN样品前后测量的超连续谱；泵浦波长为(c) 700~1100 nm；(d) 1100~1700 nm的输出二次谐波信号的光谱，图中显示了对应于不同阶次QPM 的峰值；(e) 泵浦光波长在700 nm~1700 nm内的SHG转换效率

此外，将熔融石英和CPPLN视为一个级联的非线性光学模块，由该模块启用的级联二阶与三阶非线性效应把入射的钛宝石飞秒泵浦激光转换为紫外-可见-近红外超连续激光输出是这项研究的核心。该超连续激光输出包含两个以上倍频程的光谱带宽，每个脉冲的能量水平为0.17 mJ。

如图4所示，基于三阶非线性自相位调制效应，钛宝石飞秒脉冲的 光谱 大大展宽，但其强度在550 nm以下明显很弱。在加入CPPLN后，超连续谱的20 dB 带宽显著增加，光谱延伸到紫外波段，变得比以前平坦得多。最终，石英-CPPLN 模块产生的超连续激光从紫外到近红外（375~1200 nm）的光谱范围为-10 dB，带宽约为800 nm。

对于更普遍采用的-20 dB带宽标准，石英-CPPLN 模块产生的超连续光谱激光器的带宽达到两个以上的倍频程，覆盖了约350~1450 nm的紫外-可见-近红外波段。

这一结果也清楚地表明，二阶和三阶非线性效应的协同作用为构建超宽带超连续谱激光器带来的优越功效 远远超过 二阶或者三阶效应单一作用的效果。

图4 钛宝石飞秒激光器的输出光谱，熔融石英产生的超连续白光光谱以及经过CPPLN后输出的超连续谱

未来展望

在这种新型方案中，采用独特的三阶非线性光谱展宽技术以及针对啁啾周期性极化铌酸锂晶体结构的独特设计，在单块CPPLN晶体中实现了泵浦光波长700~1700 nm范围的超宽带二次谐波同时产生，并且平均转换效率约为25.8%。

在0.5 mJ钛宝石飞秒激光的泵浦作用下，通过石英-CPPLN晶体模块产生的超连续激光10dB带宽为375~1200 nm，超过一个倍频程，20 dB 带宽为350~1500 nm，超过两个倍频程，单脉冲能量为0.17 mJ。

这种超宽带倍频方案具备光路精简，易于调谐，可移动性强，适配性广等优点，可以为超宽带、大脉冲能量、高峰值功率的超连续谱激光源的构建提供一种 很有前景 的方法，在大屏幕激光显示、超宽带可调谐飞秒光参量放大器、超连续激光源、光学梳、高精度光谱学、光学相干层析成像等基础科学和高科技领域均有着重要的实际 应用价值 。

作者简介

李志远教授，华南理工大学物理与光电学院教授，副院长，主要研究方向为微纳光子学、非线性光学、激光技术、光镊技术、量子光学和量子物理中的理论、实验和应用研究。

已发表物理、化学、材料学领域SCI论文460篇，论文有广泛的学术影响，被SCI引用28000次，H-index为78。研究成果于2009、2010、2015年入选中国激光杂志社评选的“中国光学重要成果”。

2005年获国家杰出青年科学基金，2011年度获中国光学学会“王大珩光学奖”，2014和2018年入选全球高被引科学家，2016—2021年入选爱思维尔中国高被引科学家。