中国矿业大学AM：活性感知纳纤助力深部复杂环境毒害气体精准分离

深地工程往往涉及高湿、高尘和多种毒害气体共存的复杂环境。设计研制同步实现PM高效滤除、目标气体精准筛分与无源状态感知功能一体化纤维膜，是深地安全防护和先进分离膜材料领域的前沿课题。传统纳纤膜通常依赖层层组装或表面功能化构筑复合界面，功能层与柔性纤维骨架之间主要通过弱物理作用或局部化学键维系，在循环形变、气流冲刷及湿热扰动下易发生界面脱层、孔道失稳与性能衰减。同时，分子级识别位点、纳米级吸附孔道和微米级气流网络间缺乏连续贯通与跨尺度协同，导致低阻过滤、高容量吸附、高选择性分离和长期结构稳定性难以兼顾。因此，如何在可降解纳纤膜统一界面键合、拓扑互锁与跨尺度传质，成为突破高结构稳定性与多功能协同的瓶颈问题。

最近，中国矿业大学何新建教授、徐欢副教授团队提出“跨尺度机械互锁”策略：采用非对称相分离静电纺丝构筑精细化聚乳酸（PLA）纳纤网络，借助聚多巴胺（PDA）介导的机械互锁氢键构筑一级互锁界面，进一步利用PDA对Zn2+/Co2+的配位作用，诱导异质金属有机框架（hetero-MOF）在纤维界面原位可控结晶，并通过配位键与拓扑缠结构筑二级互锁界面，最终形成贯通分子级键合、纳米级界面锚定与微米级纤维网络的跨尺度三维网络结构。所得CSMI-PLA膜在高湿、含尘及多组分气体共存环境中仍可保持稳定的选择性分离与无源信号采集性能。

相关成果以“Record selectivity of SO2 by molecularly gated sieving membranes having cross-scale mechanically interlocked nanofibers”为题发表于国际权威期刊《Advanced Materials》上（DOI: 10.1002/adma.74439）。中国矿业大学2025级博士生汪少振为论文第一作者，合作者山东科技大学周刚、王勇梅教授，新加坡国立大学Prasada Rao Rayavarapu教授和扬州大学高杰峰教授等。该研究获国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。

摘要图：跨尺度机械互锁纳纤膜的多级界面工程与选择性分子筛分。

跨尺度机械互锁构筑“牢、准、智”一体化纳纤膜

首先阐明了CSMI-PLA纳纤膜的核心设计原理，并提出“可编程纤维界面”构筑概念：通过非对称相分离静电纺丝构建连续多孔PLA骨架；多巴胺前驱体渗入纤维表面与，经氧化聚合形成PDA后，通过儿茶酚/氨基与PLA羟基、羰基之间的动态氢键网络构筑一级互锁界面；纤维活性表面的凹凸位点进一步富集金属离子并诱导hetero-MOF局域成核与外延生长，使晶体与聚合物界面形成“榫卯”式二级互锁界面。由此，传统平面接触界面被三维机械锚定节点取代，界面应力可沿分子键合、纳米晶和纤维网络逐级传递与耗散；同时，纤维间大孔、界面介孔与MOF埃级孔窗连续贯通，为颗粒物拦截、极性气体门控识别及电荷传输提供尺度匹配的结构单元，从而实现结构稳定、精准分离和无源感知的协同集成。

图1. 跨尺度机械互锁聚乳酸纳纤膜的界面构筑及多功能协同。

多级键合与三维贯通网络协同构筑稳健异质界面

通过调控PDA负载量，在PLA纤维表面构筑均匀的微/纳粗糙界面，为hetero-MOF提供高密度异相成核位点。适宜的成核-生长动力学平衡促使连续三维网络形成，过低或过高MOF负载则分别导致非连续岛状覆盖或孔道阻塞。SEM显示纤维直径由340 nm增至522 nm，LSCM表明表面粗糙度由0.9 μm提升至2.8 μm。TEM观察到约12 Å的MOF晶格间距，Co/Zn元素沿纤维均匀分布，证实hetero-MOF在纤维界面的原位配位组装。FTIR、XRD与XPS结果共同揭示了氢键-离子作用-配位键多级界面键合体系的逐步建立；氮气吸附分析表明微孔尺寸约5.2 Å，为分子门控传输奠定结构基础。三维互锁网络显著增强膜材料的拉伸强度、韧性与热稳定性，并通过跨尺度应力传递和裂纹偏转有效抑制界面脱层，为长期服役可靠性提供结构保障。

图2. CSMI-PLA纳纤膜的多尺度形貌演化与三维贯通界面构筑。

跨尺度互锁界面的电荷调控与无源生理状态感知

机械互锁界面在增强结构稳定性的同时，进一步优化了电荷捕获、迁移与存储路径。P-PLA由于本征电中性及电荷快速耗散而呈现较低表面电势；hetero-MOF中的晶体缺陷和不饱和配位位点提供丰富的电荷陷阱，PDA/MOF异质边界诱导界面极化，三维贯通网络则抑制横向电荷泄漏并促进纵向传输，使CSMI-PLA的表面电势达到9.3 kV。其开路电压（100.3 V）、短路电流（154.6 nA）及转移电荷量（14.7 nC）均显著高于P-PLA。在高湿条件下，器件信号衰减低于9%，并在3600 s连续循环过程中保持稳定输出，证实多级键合与拓扑互锁能够协同稳定电荷产生、分离、传输与收集全过程。基于此构建的能量转换与信号采集系统，可将呼吸、说话、咳嗽及肢体运动产生的机械/气流刺激转化为可辨识的特征电信号，为无源可穿戴健康监测提供材料基础。

图3. 机械互锁异质界面增强电荷传输与多模态无源感知。

多尺度孔道网络的气流调控与高效颗粒物捕集

针对过滤材料长期存在的“高效率-低阻力-高湿稳定性”权衡难题，系统评估了CSMI-PLA膜的界面润湿、气流传输与颗粒过滤行为。PDA与hetero-MOF通过协同调控表面粗糙度和界面能抑制过度浸润，三维贯通网络则维持纤维间孔道的连续开放；在125 Pa压差下，膜的气流速度达到311 mm·s⁻1。在85 L·min⁻1高流量下，其压降仅为120 Pa，PM0.3过滤效率超99.45%，品质因子达0.10 Pa⁻1，连续过滤效率保持在99.30%以上，并在干燥–高湿波动及多次再生循环后未出现显著衰减。CFD模拟结果与实验压降高度吻合，进一步揭示了大孔承载低阻主体气流、微/纳米粗糙界面提高颗粒–纤维碰撞概率、电活性位点强化静电吸附的协同机制，由此构建惯性碰撞、直接拦截、布朗扩散与静电吸附协同作用的多级颗粒捕集体系。

图4. CSMI-PLA纳纤膜的低阻过滤性能及协同捕集机制。

分子门控识别驱动的SO2超高选择性筛分

分子动力学模拟与吸附实验共同揭示了CSMI-PLA膜的跨尺度分子门控传质机制。hetero-MOF本征埃级孔窗、MOF/PDA互锁界面间隙及纤维网络微米级通道协同构建连续孔径梯度，涵盖约0.5 nm超微孔、1.1–1.4 nm微孔以及介/大孔。超微孔主导分子尺寸筛分，不饱和金属位点与极性PDA界面强化对SO₂和CO₂的主–客体相互作用，介孔及纤维间孔则缩短扩散路径并降低传质阻力。在273 K、1 bar条件下，CSMI-PLA对SO2和CO2的吸附量分别达到10.6和4.2 mmol·g⁻1；IAST选择性高达37,000，较PDA-PLA提升近两个数量级。在含PM混合气流中，其吸附容量基本保持不变，多次吸附–脱附循环曲线高度重合，证实颗粒捕集区与分子识别区的空间分区和功能协同可有效抑制孔道堵塞与活性位点失活。

图5. CSMI-PLA纳纤膜的气体吸附行为与跨尺度分子门控筛分机制。

复杂工况下的动态穿透行为与持续稳定分离

定床动态穿透实验与分子模拟从热力学和动力学维度共同验证了CSMI-PLA膜的选择性分离潜力。SO2分子尺寸与hetero-MOF埃级孔窗高度匹配，并对高静电势配位位点表现出强亲和作用；CO₂的孔径适配性与四极矩作用居中，而N2因界面作用较弱而优先穿透。在SO2/N2（1:99）体系中，N2快速突破而SO2持续滞留，热脱附所得SO2纯度达99.5%，且在60% RH下保持稳定。引入颗粒物后，穿透时间与分离选择性未出现明显衰减，连续循环中的穿透曲线及吸附动力学保持高度可重复性。其本质在于PDA动态黏附界面能够缓冲湿热扰动与机械应力，MOF拓扑缠结则维持孔道连通性和配位位点活性；尺寸筛分与极性识别进一步协同建立“强极性分子优先捕获、弱相互作用分子快速通过”的门控机制，从而将静态吸附优势拓展至含尘、高湿及多组分动态工况下的持续分离。

图6. CSMI-PLA纳米纤维膜的动态分离性能及选择性分离机制。

小结

本研究以可降解PLA纳米纤维为柔性骨架，提出PDA动态氢键黏附与hetero-MOF配位–拓扑缠结协同的跨尺度机械互锁策略，构筑“分子键合–纳米咬合–微米网络”逐级贯通三维网络。其核心科学贡献在于通过界面力学与跨尺度传质的一体化设计，将低阻气流输运、颗粒捕集、分子门控分离与电荷传输统一于连续结构中：机械互锁促进应力传递与耗散，抑制界面脱层和孔道塌陷；层级孔径网络实现颗粒物捕集与气体筛分的空间分区；极性配位位点与埃级孔窗匹配赋予SO2高选择性识别；稳定电活性界面则支撑无源信号转导与感知。由此，CSMI-PLA在高流量、高湿、含尘及多组分耦合条件下，同时实现PM0.3高效过滤、SO2/N2创纪录选择性与可重复动态分离。该策略推动柔性功能层由二维界面黏附向三维拓扑锚定转变，为多孔晶体功能层在柔性基底上的长期稳定集成提供了可推广的界面工程范式，也为工业尾气净化、职业呼吸防护及自适应可穿戴设备的多功能膜设计奠定基础。

作者介绍

汪少振：中国矿业大学2025级博士研究生，主要研究方向为MOF/COF多孔晶态材料与可降解高分子纤维的界面调控及其在个体防护与气固多相污染物精准滤除。以第一作者在Nature Communications（1篇）、Advanced Materials（1篇）、Advanced Functional Materials（2篇）等期刊发表或接收论文10余篇，申请/授权发明专利十余项。先后获省级优秀毕业生、省级优秀毕业论文、国家奖学金（连续2次）等荣誉。

何新建：中国矿业大学职业健康研究院院长，江苏省粉尘治理与职业防护工程研究中心主任，应急管理部有限空间事故调查指导专家组专家，国家“万人计划”青年拔尖人才、江苏省特聘教授、国家重点研发计划首席科学家，美国注册安全专家（CSP），美国注册工业卫生专家（CIH）。长期从事职业安全健康的科学研究与教学工作，主要研究领域包括气溶胶科学、个体防护技术、职业危害暴露控制等。形成了以全身型高效防护装备、应急救援降温服为代表的多项科研成果，发表高水平学术论文近100篇，三次获得美国工业卫生协会个体防护研究约翰-怀特（John M. White Award）学术奖。先后担任美国职业卫生学会呼吸防护委员会主席、美国NIOSH特聘客座研究员、国际呼吸防护期刊JISRP副主编等。

徐欢：景德镇人，博士生导师，先后毕业于南昌大学、四川大学、瑞典皇家理工学院，获双博士学位，长期从事高分子材料形态与性能调控的理论基础和加工方法研究，围绕感知防护功能融合高分子纤维材料形态控制机理、特殊结构成型方法与多学科交叉应用开展系列研究，已发表研究论文120余篇，授权发明专利30余件，入选2025全球前2%顶尖科学家榜单。研究获得国家自然科学基金青年和面上项目，国家重点研发计划（2025YFE0219700、2024YFC3015000和2023YFC3011704），江苏省基础研究计划重点项目（BK20253032，先进结构材料极端条件原位表征方法与性能调控），国家能源集团十大科技攻关项目等资助支持。获2021年贵州省自然科学奖三等奖，2022年首届全国博士后揭榜领题金奖，2023年第二届全国博士后创新创业大赛金奖，2025年第三届全国博士后创新创业大赛铜奖，2025年第十九届“挑战杯”全国大学生课外学术科技作品竞赛江苏省二等奖、全国二等奖等科研奖励。入选2025年江苏省科技镇长团荣誉团员（挂职盐城）。

http://doi.org/10.1002/adma.74439