上海海洋大学于飞&同济大学马杰教授团队CCR ： 电容式去离子技术用于离子选择性铀捕获与资源回收

第一作者: 李炫颐

通讯作者: 马杰

通讯单位:上海海洋大学

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218228

摘要

含铀废水与海水在化学性质上存在显著差异，但均为水相铀分离技术中具有战略重要性的目标介质。废水中含有浓度较高的铀元素，并伴有复杂的配体、盐类及污染物背景；而海水则在高盐度碳酸盐基质中以超痕量水平储存着大量铀。电容去离子化（CDI）作为一种电驱动技术平台应运而生，其结合了离子迁移、界面富集、选择性识别、电化学固定以及电位控制再生等特性。然而，基于CDI的铀提取过程不能简单视为单纯的非特异性盐电吸附作用，其实际效果受铀形态、基质化学性质、电极-界面结构、电荷转移路径及回收率等因素共同影响。本综述从应用场景与作用机制角度探讨了基于CDI的铀捕获技术，系统阐述了依赖于铀形态的迁移行为、电双层富集效应、配位或离子交换作用以及赝电容或法拉第固定机制，并进一步分析了通过配位点工程设计、孔隙/导电网络可及性及界面稳定化等手段优化电极结构的方法。通过对比含铀废水、模拟海水、加标铀海水及天然海水中的代表性实验数据，阐明了实验条件对分离效能、选择性、再生能力和回收率的具体影响。针对结合光催化、电还原及金属氧化还原途径的耦合CDI系统，我们根据其主要保留机制进行了进一步评估。最后，我们提出一种以产物为导向的研究视角，重点强调可调控的界面微环境、基质响应性选择性、电位-时间编程控制、产物选择性反应路径以及模块化铀回收技术，从而将CDI确立为一种适用于从复杂水体中高效回收铀的可调控电化学萃取平台。

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近日，上海海洋大学于飞教授，同济大学马杰教授在 Coordination Chemistry Reviews 上发表了题为 “Capacitive deionization for ion-selective uranium capture and resource recovery” 的综述。本文系统阐述了 CDI 用于铀的捕获机制、电极界面设计策略（如配位位点工程、孔道与导电网络优化、界面稳定化构筑等），并评估了其在废水与海水双场景下的性能表现、耦合体系优势与工程应用潜力，为高效铀分离电化学技术的设计与应用提供了理论指导。

背景介绍

核能凭借其高能量密度和运行近零碳排放的优势，在全球低碳能源转型中扮演着关键角色。然而，陆地铀资源储量有限，仅可维持约一个世纪的消耗，且铀矿开采及核燃料循环产生的大量含铀废水对生态系统和人类健康构成双重威胁。海水中蕴藏着约45亿吨铀资源，远超陆地储量，但其浓度极低（约3 μg·L-1），且存在高盐碳酸盐基质、海量竞争离子及生物污损问题，使得从海水中高效、选择性提取铀成为保障核能可持续发展的关键技术瓶颈。 铀提取方法主要包括离子交换、化学沉淀、膜分离、光催化还原及吸附法。其中，吸附法因操作简便、成本低且易于功能化设计，在低浓度铀富集方面应用广泛；光催化与电化学还原技术则能将可溶性U(VI)原位转化为不溶性U(IV)物种，实现深度分离与固定。传统吸附剂与分离技术普遍存在传质动力学慢、活性位点利用率低、抗干扰能力弱或再生能耗高等问题，难以同时适配高浓度复杂废水与超微量高盐海水两类极端水环境。近年来，电容去离子（CDI）凭借电场驱动离子迁移、界面可控富集、可逆电势再生的独特优势，在铀捕获领域展现出广阔应用前景。从早期单纯碳基电吸附，到如今集配位识别、赝电容存储、多技术耦合于一体的多功能电化学分离体系，CDI的设计理念不断演进，为实现复杂水体中铀的高效分离与资源回收提供了全新的技术路径。

图文解析

图1. 基于CDI技术的铀提取工艺演变路径，重点展示其不同发展阶段代表性进展

图 1 完整呈现了电容去离子（CDI）用于铀提取领域六十余年的技术演化脉络，按发展特征可划分为三大阶段。1960–2000 年为理论与碳基奠基期，从 CDI 概念提出、双电层理论完善，到基础石墨、活性炭、碳气凝胶电极相继落地，搭建起脱盐领域的理论与材料体系；至 2000 年前后学界首次报道 CDI 用于含铀废水，开启了该技术向铀分离领域拓展的序幕。2015–2020 年为海水验证与功能化发展期，研究场景从废水延伸至高盐海水体系，以石墨烯、碳纳米管为新型碳基底，通过偕胺肟、磷酸等功能配体修饰解决高盐离子竞争难题，功能化设计成为这一阶段的研究核心。2021–2026 年进入异质结与多机制耦合的快速发展阶段，MOF/MXene 异质结、赝电容复合电极、电池辅助（GCA）体系等新材料与新工艺持续涌现，技术路径进一步向光催化、电还原、金属氧化还原多机制协同延伸，推动 CDI 从单纯离子去除技术向铀资源回收平台升级。值得注意的是，“选择性提升” 始终贯穿各发展阶段，是复杂水体铀分离领域持续面临的核心挑战与研究主线。

图2.CDI 铀捕获的完整作用机制

图 2 系统阐释了 CDI 铀捕获的完整作用机制，可分为运行流程与界面固定路径两大部分。图 a 完整呈现了 CDI 充放电循环中的铀迁移 - 富集 - 捕获 - 洗脱再生全过程：初始状态下铀酰与背景离子均匀分布于水体；充电阶段铀物种在电场驱动下向负极迁移，经双电层界面富集后，通过配位作用或电化学作用固定于电极孔道内，出水得到净化；放电阶段通过电位切换或极性反转，捕获的铀随洗脱液集中流出，实现电极再生与铀浓缩回收。图 b 进一步归纳了四类铀界面固定的核心反应路径，分别为表面氧化还原、离子嵌入、转化反应与电解质介导氧化还原，同时配套了偕胺肟修饰聚苯胺、层状 MXene、碳基电极、铁氰化物电解质等典型材料体系与对应反应方程式，清晰区分了配位识别、赝电容存储、法拉第还原等不同作用机制的界面行为，为理解基质依赖型铀捕获过程提供了完整的机理框架。

图3. 配位位点构建策略

图 3 从分子识别层面呈现了 CDI 电极的配位位点工程设计逻辑，通过四类代表性体系阐明了选择性铀捕获的功能化路径。 PAA/GO 气凝胶将丰富羧基配位位点引入三维氧化石墨烯骨架，构建通畅的传质框架，强化铀酰的界面结合能力；图 b 的 MAFP/GO/CS 复合电极采用丙二酰胺 - 偕胺肟双功能聚合物修饰氧化石墨烯 / 壳聚糖基底，借助多齿协同螯合效应，在多离子共存体系下提升铀的选择性捕获性能；图 c 的 CNC800 多级孔碳由 ZIF 核壳结构衍生而来，将配位位点构筑与分级孔结构设计相结合，增加活性位点暴露度，促进铀向内部配位环境的扩散；图 d 的 PA-MnO2@GO 气凝胶通过植酸改性引入富磷酸界面，提供多重铀结合位点，配套的 P 2p、O 1s 谱图变化直接佐证了磷、氧官能团参与铀结合的过程。四类体系共同表明，有效的配位位点工程需兼顾配体亲和力、位点暴露度与导电骨架兼容性，是实现 CDI 铀选择性捕获的核心基础。

图 4. 孔隙结构、导电网络及传质优化策略

图 4 从传质与电子传导维度呈现了 CDI 电极的孔道 - 导电网络工程设计思路，旨在将 “理论活性位点” 转化为 “实际可用位点”。图 a 的 MoS2-GO / 碳布阴极以碳布为连续导电基底，负载层状硫化钼 - 氧化石墨烯活性层，既保障电子高效传输，又借助层状结构缩短离子扩散路径，同时实现铀的吸附与部分还原；图 b 的 CNT/α-MnO2/ 聚吡咯复合电极通过羧基化碳纳米管构建导电网络，搭配氧化锰纳米棒的赝电容特性与聚吡咯的电聚合交联结构，形成双电层 - 赝电容协同的铀电吸附体系；图 c、d 分别对应流动电容去离子（FCDI）中的 MXene/CoZn-MOF-AO 与 OMPAC 磁性流动电极，通过开放结构与动态更新的电极 - 电解液界面，缓解局部铀饱和问题，在连续运行工况下强化传质与选择性捕获效果。整体来看，结构优化的核心目标是提升孔道连通性、导电连续性与铀结合位点的电化学可及性，为高动力学、高利用率的铀捕获提供结构支撑。

图5. 长期铀(VI)电化学捕获的结构与界面稳定化策略

图 5 聚焦 CDI 铀捕获的长效运行瓶颈，从材料惰性、结构韧性、界面适配性层面呈现了四类界面稳定化策略。图 a 的硼掺杂金刚石（BDD）薄膜电极具备极强的化学惰性，可耐受反复的电化学提取与酸洗回收过程，在 30 次提取 - 洗脱循环中保持稳定的提取性能；图 b 的 π 共轭 KHATP 有机骨架将高密度富氮配位位点与可逆电化学捕获特性相结合，在多次充放电循环中维持高吸附容量与再生能力，体现分子层面的结构稳定性；图 c 的 PDA 修饰 MoS₂电极通过聚多巴胺界面改性提升界面相容性与电化学稳定性，100 次循环后电容保持率约 95%，有效缓解活性层脱落与结构劣化问题；图 d 的 PA/rGO/SnS2三明治层状电极通过互联结构保留导电通路与多活性位点，15次吸附 - 脱附循环后铀去除率仍保持在 90% 以上。这些策略共同表明，界面稳定化不仅是提升材料机械强度，更是在反复充放电与复杂基质中保留功能界面的核心保障，决定了电极的实际使用寿命与工程应用潜力。

图6. 用于增强铀捕获与还原的代表性CDI-光催化耦合策略。

图 6 呈现了 CDI 与光催化技术耦合的两类典型体系，核心逻辑是通过电场富集与光致还原的空间耦合，突破单一吸附或光催化的动力学与容量局限。图 a 为 PEA 光电协同体系，采用磷酸改性石墨烯阴极与石墨烯 / 二氧化钛光阳极，运行中电场先将铀酰富集至阴极配位位点，同时光阳极受光激发产生光生电子并转移至阴极，原位将富集的 U (VI) 还原为低溶解度物种，相比单一电吸附或单一光催化，协同过程显著提升铀捕获效率；图 b 为 MMCD 多机制驱动光电催化体系，以三维黄原胶 / 聚丙烯酸还原石墨烯为阴极、一维 / 二维二氧化钛 / 石墨烯为光阳极，阴极的带电官能团调控共离子排斥效应，强化复杂离子体系下的铀积累，光阳极产生的光生电子则实现铀的原位转化，整套系统整合了电吸附、配位识别、催化还原、离子释放、铀沉积多步过程，实现了富集 - 转化 - 固定的全链条强化。两类体系共同验证了 “CDI 前端富集 + 光催化后端转化” 的协同优势，为低浓度铀体系的高效捕获提供了新的技术路径。

图 7. 用于铀提取的代表性电吸附-电还原耦合系统

图 7 呈现了 CDI 与电化学还原耦合的两类典型体系，通过界面电吸附与阴极价态转化的结合，突破配位吸附的容量上限，强化铀的固持效果。图 a 为锌箔辅助的 ZF-ACF 低电压提铀系统，采用锌箔阳极与活性炭纤维阴极的不对称构型，阳极锌的持续氧化为体系提供电子，驱动阴极侧铀的迁移、电吸附与还原过程，该系统可在低至 0.1 V 的槽压下实现 99.0% 的铀去除率，在复杂基质与加标海水中均保持稳定性能；图 b 为 HGNbP 层状电极的电吸附 - 电催化还原体系，铌磷酸 / 多孔石墨烯的松弛层状结构与富磷活性位点兼具良好传质与赝电容特性，铀先通过物理化学吸附与电吸附富集于电极界面，再在外加电位下发生电催化还原并沉积，30 分钟内即可实现 99.9% 的去除率，提取容量可达 1340 mg・g-1。两类体系均表明，电还原耦合可显著提升铀捕获容量与固持效果，核心设计要点是平衡富集效率、电子传输效率与产物可控性，避免不可逆沉积导致的电极钝化与再生困难。

图8. 耦合CDI-金属氧化还原体系高效铀提取的机制与性能评估

图 8 系统呈现了 CDI 与金属氧化还原耦合的两类典型体系，通过牺牲阳极的原位溶出，引入絮凝或催化介导路径，在低电压下强化复杂废水中的铀捕获效果。图 a 为铝基（AA）与铜基（CA）两类不对称电极的作用机理：AA 体系遵循电吸附 - 电絮凝 - 电还原耦合路径，阳极溶出的铝离子水解产生絮体，通过电絮凝作用固定铀，搭配阴极还原实现铀的协同去除；CA 体系则遵循电吸附 - 电催化 - 电还原路径，阳极溶出的铜离子作为氧化还原媒介，加速阴极 U (VI) 还原，动力学性能优于铝基絮凝体系。图 b、c 的性能对比显示，两类体系在多竞争离子共存环境中均保持良好的铀去除效果，其中铜基体系的铀去除动力学更快，长期运行稳定性更优；图 d、e 的 XPS 表征进一步佐证了捕获过程中铝 / 铜物种的参与与铀价态的变化。整体而言，金属氧化还原耦合可降低体系工作电压、提升复杂基质适应性，但需同步考量阳极消耗、二次金属离子释放、污泥产物处置等工程因素，属于面向复杂废水的强化型电化学分离

总结/展望

本文系统综述了电容去离子（CDI）用于水体铀选择性捕集与资源回收的研究进展，明确铀捕集并非普通盐电吸附，而是受铀形态、基质化学、电极界面结构共同调控的界面过程，核心机制包含双电层富集、配位/离子交换、赝电容及法拉第固定四类。文章从配位位点工程、孔道-导电网络优化、界面稳定化三方面梳理电极设计策略，对比了含铀废水、模拟/天然海水等场景的应用性能。 未来CDI提铀应向产物导向转型，通过界面微环境调控、基质响应选择性、电位时序编程及模块化回收设计，构建适配复杂水体的可调谐电化学提铀平台，实现污染治理与铀资源回收的统一。

作者简介

李炫颐

李炫颐，上海海洋大学海洋科学与生态环境学院环境科学与工程专业2024级硕士研究生，研究方向为含铀废水中铀的吸附材料开发和应用，在Coordination Chemistry Reviews发表SCI论文1篇。

于飞

于飞，教授，长期从事水污染控制技术与资源化研究，主持包括国家自然科学基金面上项目、青年基金等十余课题，在Adv. Funct. Mater., Nano Let., Adv. Sci., Small, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一作者/通讯作者身份发表SCI论文一百余篇，其中21篇论文入选ESI高被引论文（或ESI热点论文）；累计引用1.2万余次。曾荣获上海市“优秀博士论文”、教育部国务院学位委员会“博士研究生学术新人奖”，2022年度上海市自然科学二等奖，2022度中国化工学会基础研究成果奖二等奖等，2020度河南省自然科学奖三等奖（3/5），2023-2024年入选爱思唯尔“中国高被引学者”，2020-2024连续五年入选斯坦福大学发布的“全球前2%顶尖科学家年度榜单”，2023-2024年连续两年入选“全球前2%顶尖科学家终身科学影响力排行榜”，入选2018年上海市人才发展基金，授权中国发明专利16余项；担任本领域知名学术期刊审稿人、《材料导报》等期刊编审专家、新加坡维泽材料科学专家委员会成员、巴塞尔公约亚太区域中心化学品和废物环境管理智库专家（No. 00698)，国家科技部科技专家库和上海市科学技术奖专家库专家等。

马杰

马杰，同济大学教授，博士生导师，中组部第十一批上海援疆干部，长期致力于电容去离子分离技术和应用研究，新疆天山创新团队负责人，主持5项国家自然科学基金，在Nat. Water, Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., Adv. Funct. Mater., Nano Let., Research, Water. Res., Environ. Sci. Technol.等期刊以第一/通讯作者发表SCI论文250余篇，ESI高被引/热点论文31篇/次，论文总他引15000次（WOS），参编英文专著3部，授权中国发明专利20项。担任Sci. Rep.、Chinese Chem. Lett.、Sustainable Horizons、物理化学学报等期刊编委，新疆地震学会副理事长，新疆节能减排专家委员会学术委员会副主任，新疆工程材料与结构重点实验室学术委员会副主任，中国化学会高级会员、中国有色金属学会环境保护学术委员会委员等，入选“上海市东方英才计划拔尖项目”，“新疆杰出青年基金”，“上海市人才发展基金”、同济大学“中青年科技领军人才”和“百人计划”等，获上海市自然科学二等奖（1/5），河南省自然科学奖三等奖、中国化工学会基础研究成果奖二等奖等，担任中国环境科学学会年会《环境修复材料》分会主席，中国材料大会《环境分离净化材料与技术》分会主席，入选 “高被引科学家”，“中国高被引学者”和“全球前2%顶尖科学家榜单”。

https://doi.org/10.1016/j.ccr.2026.218228

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接收客座研究生和研究生联合培养；

欢迎有志于电容去离子技术的同学加入团队，共谋合作发展！

团队网站：https://nano.tongji.edu.cn

联系邮箱：jma@tongji.edu.cn

喀什大学NanoEE团队招生招聘信息

招收硕士生、博士后、专任教师和专职科研人员；

接收客座研究生和研究生联合培养；

欢迎有志于电容去离子技术的同学加入团队，共谋合作发展！

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