山西
在将甲烷（CH4）直接转化为甲醇（CH3OH）的过程中，不可避免的过氧化反应被视为最具挑战性的问题之一，其限制因素在于关键中间体的不可控裂解。基于此，华南理工大学李映伟教授和侯婷婷副教授（共同通讯作者）等人报道了一种光催化剂——铁掺杂的氧化锌中空多面体（Fe/ZnOHP），其在温和条件下实现高选择性光催化甲烷转化为甲醇。
原位实验和密度泛函理论（DFT）计算证实，引入Fe能够降低O 2p轨道的能量水平，从而钝化了ZnO纳米晶体中的晶格氧的活性。这种钝化效应极大削弱了*CH3与晶格氧之间的相互作用，从而促进了*CH3O向*CH3中间体的转化，而非直接脱除*CH3O。因此，Fe/ZnOHP在室温、低压条件下对甲烷的光催化转化中表现出优异的甲醇生成速率（约1009 μmol gcat-1 h-1）和选择性（约96%）。本研究首次提出了一种独特的“钝化晶格氧”策略，并强调了轨道调控在促使关键反应中间体发生选择性裂解方面的重要性，为设计高选择性的光催化剂提供了新见解。
Passivating Lattice Oxygen in ZnO Nanocrystals to Reduce its Interactions with the Key Intermediates for a Selective Photocatalytic Methane Oxidation to Methanol. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202425186.
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