孙宽&王睿最新Joule：基于晶面选择性分子工程的稳定PSCs

剑桥大学Caterina Ducati、中科院大学杜鹃、西湖大学王睿、上海同步辐射光源高兴宇和重庆大学孙宽等人的研究表明，金属卤化物钙钛矿（PVKs）的不稳定性是制约钙钛矿太阳能电池（PSCs）商业化的主要障碍。尽管具有（111）晶面的钙钛矿本征稳定性优异，但材料中普遍共存的（100）晶面极易发生降解。为此，该研究团队将三(4-甲酰基苯基)胺（TFPA）引入FAPbI₃钙钛矿体系，通过TFPA介导的晶面选择性分子工程，为稳定α-FAPbI₃钙钛矿（PVK）及提升器件性能提供了可行路径。

理论计算显示，TFPA可优先吸附于易降解的（100）晶面，显著提高α相向δ相转变的能垒，同时富集于晶界以降低界面缺陷态密度。这种双重作用不仅延缓了光活性相的降解，还能引导晶体沿（111）方向择优生长；原位掠入射广角X射线散射（GIWAXS）结果进一步证实，TFPA可调控晶体生长取向，使其优先形成面朝上的（111）晶面。

结构与光谱分析证实，TFPA可延长结晶动力学过程，制备出表面更平整、晶粒尺寸更大的薄膜，并能有效钝化深能级缺陷。这些效应共同降低了体系能量无序度，具体表现为乌尔巴赫能（Urbach energy）降低及Pb⁰（零价铅）生成受到抑制。扫描透射电子显微镜（STEM）表征进一步验证，体系形成了以（111）面终止的α-FAPbI₃多晶结构，其晶界致密且连通性良好，在纳米尺度上显著强化了相稳定性与化学稳定性；同时电镜表征也证实，TFPA主要富集于晶界处，可有效调控钙钛矿晶粒取向并抑制相转变。

时间分辨太赫兹（THz）发射光谱检测到一种新型极化子模式，在TFPA修饰的薄膜中，这种与阳离子转动相关的独特极化子模式，表明（111）方向上的动态相互作用得到显著增强。结合更长的载流子寿命与更低的缺陷密度，这些特性有效提升了电荷传输效率，并抑制了非辐射复合过程。

最终，该团队制备的TFPA修饰（111）晶面主导型钙钛矿太阳能电池（PSC），实现了26.4%的光电转换效率（PCE）（认证效率26.1%），且在65℃、1倍太阳光照条件下连续运行1100小时后，仍能保持96.5%的初始效率，展现出优异的稳定性。

然而，在可规模化制备工艺中，如何在大面积薄膜上均匀实现此类晶面选择性相互作用，仍是目前面临的主要挑战。Caterina Ducati、杜鹃、王睿、高兴宇、孙宽等人指出，未来可将类TFPA分子与界面钝化、应力释放技术相结合，在不牺牲器件性能的前提下保障其长期相稳定性；该研究结果也凸显了靶向晶面分子设计在推动稳定高效钙钛矿光伏技术走向商业化应用中的巨大潜力。

文献信息

Stabilizingperovskitesolarcellsviafacet-selectivemolecularengineering

YiPan、XinChen、ZeyuZhang、ZepingOu、KeZhao、BoZhang、KunChen、NabonswendeAidaNadegeOuedraogo、ZhenhuangSu、BingchenHe、CheukHinHo、ShanshanChen、YujieZheng、TingmingJiang、JianqiangQin、JuanDu、XingyuGao、RuiWang、CaterinaDucati、QiangLiao、KuanSun

https://www.cell.com/joule/abstract/S2542-4351(25)00496-9