JAP：基于多方法模拟的氮化镓辐射诱导非晶化和热导率退化

论文信息：

Liang X, Zhang X, Lv M, et al. Radiation-induced amorphization and thermal conductivity degradation in GaN from multi-method simulations[J]. Journal of Applied Physics, 2025, 138(15).

论文链接：

https://doi.org/10.1063/5.0299948

Part.1

研究背景

GaN作为一种宽禁带半导体材料，因其高电子迁移率、高热导率及优异的抗辐射性能，在极端环境（如航天、核能等领域）中具有广泛应用前景。然而，在高能粒子（如质子、α粒子）辐照下，GaN晶体结构会发生损伤，形成点缺陷、非晶区域等，导致其光学、电学和热学性能显著退化。尤其是辐照引起的非晶化现象及其对热导率的影响机制尚不明确，这严重制约了GaN器件在辐射环境下的可靠性与寿命。

Part.2

研究内容

GaN作为一种宽禁带半导体材料，因其高电子迁移率、高热导率及优异的抗辐射性能，在极端环境（如航天、核能等领域）中具有广泛应用前景。然而，在高能粒子（如质子、α粒子）辐照下，GaN晶体结构会发生损伤，形成点缺陷、非晶区域等，导致其光学、电学和热学性能显著退化。尤其是辐照引起的非晶化现象及其对热导率的影响机制尚不明确，这严重制约了GaN器件在辐射环境下的可靠性与寿命。

图1. (a)级联碰撞仿真示意图。蓝色、粉色和黄色球体分别代表Ga原子、N原子和PKA原子。红色虚线框突出显示了厚度为2.5 Å的恒温区域。(b)计算导热系数的NEMD模拟示意图。顶部和底部的蓝色和红色区域分别表示冷源和热源，每个10 Å厚。

图 2. 质子和α粒子在GaN中的投射范围随入射能量（0.1 - 20mev）的变化

图 3. 质子（H+）和α粒子（He2+）的入射能量分别为1、2、5、10和15 MeV:(a)向Ga和N原子转移的能量；(b) Ga和N空位的平均浓度。

这一组图表通过蒙特卡洛模拟，定义了整个研究的物理背景和输入条件。图1 的示意图明确了后续分子动力学模拟的几何设置与边界条件。图2 则定量揭示了质子和α粒子在GaN中穿透能力的巨大差异，表明质子具有更深的射程。图3(a) 进一步显示，尽管质子穿透更深，但α粒子由于质量更大，能将显著更高的能量传递给GaN晶格原子，尤其是Ga原子。这直接解释了图3(b) 的结果：α粒子在相同入射能量下会产生远高于质子的空位浓度，且Ga空位总是多于N空位。综上所述，这组图表共同得出结论：α粒子是比质子更高效的损伤源，而Ga原子是辐照过程中主要的能量载体和缺陷产生者，这为后续选择Ga作为初级撞出原子提供了直接依据。

图 4. 体GaN中PKA的动能和RMSD的时间演化。PKA能量为1keV（开圆）、2keV（开菱形）、5kev（开向上三角形）和10kev（开向下三角形）。黑色符号表示动能，红色符号表示RMSD。

图 5. 6类点缺陷的空间分布：(a)缺陷峰浓度；(b)稳态。缺陷类型：氮反位（NGa）、镓反位（GaN）、镓空位（VGa）、氮空位（VN）、镓间隙（GaI）和氮间隙（NI）

图 6. 初始能量为1、2、5和10 keV的pka的Frenkel缺陷对数随MD模拟时间的演化

图4-6利用分子动力学模拟，生动刻画了单个高能原子撞击GaN晶格后的完整动力学过程。图4 从时间尺度上展示了初级撞出原子动能衰减与位移的过程，明确了级联碰撞的剧烈阶段和随后的热平衡阶段。图5 则在空间上直观展示了碰撞轨迹上产生的多种点缺陷及其在损伤峰值和稳定状态下的分布变化，揭示了缺陷的空间局域性和退火效应。图6 通过Frenkel缺陷对数量的时序演化，将这一过程精确定量为三个典型阶段：缺陷的快速生成、热驱动下的显著退火、以及最终稳定缺陷的形成。这组图表共同揭示了辐照损伤的动态本质：大部分初始损伤会被材料自身快速修复，但仍有不可逆的稳定缺陷残留下来，成为累积损伤的起点。

图 7. 在五种温度下的累积碰撞中，PKA动能衰减到其初始值（1 keV）的特定分数所需的平均时间：80% （0.8 keV，黑色开方格），50% （0.5 keV，红色开圆圈），20% （0.2 keV，蓝色开三角形）和1% （0.01keV，绿色开倒三角）。

图 8. (a)和(b) 100 K, (c)和(d) 300 K, (e)和(f) 500 K下累积级联碰撞过程中PKA动能衰减(a)、(c)和(e)的时间演化和RMSD (b)、(d)和(f)

图 9. 不同温度(a) 100 K, (b) 200 K, (c) 300 K, (d) 400 K, (e) 500 K下累积级联碰撞后块状GaN非晶化程度和空间分布。(f)五种温度下归一化质量等于1（完整晶格结构）、大于1和小于1的细胞数量统计摘要。黑色、橙色和蓝色立方体分别代表标准化质量等于1、大于1和小于1的细胞。

图7-9深入探讨了温度这一关键变量在多次辐照累积效应中的作用。图7和8 表明，升高温度会减缓初级撞出原子的动能耗散速率，并增大其位移范围，这说明热振动改变了碰撞的微观动力学。然而，图9 及其引入的局部晶格破坏率 这一创新指标揭示了更重要的宏观趋势：温度显著抑制了辐照诱导的非晶化。随着温度从100K升至500K，局部晶格破坏率从52.06%急剧下降至22.18%，且非晶区域从遍布整个模型收缩到中心区域。这证明升高温度通过促进原子迁移和缺陷复合，极大地增强了晶格的修复能力，从而有效缓解了累积损伤。

图 10. 无缺陷和辐照GaN体在不同温度下的热导率。黑色开方格：通过NEMD计算的无缺陷GaN；红色圆：Lindsay等人的第一性原理计算；66个蓝色开放三角形：具有累积级联碰撞诱导缺陷的GaN。相应颜色的虚线表示双指数拟合曲线。

图 11. 无量纲热阻参数与LLDR的关系

图 12. 累积级联碰撞后的块体GaN原子位移引起质量密度的局部变化。不同温度下碰撞后的质量密度分布如图所示：(a) 100 K, (c) 300 K, (e) 500 K。在这些面板中，黄色区域表示与完美晶体匹配的密度，红色区域表示密度增加，蓝色区域表示密度减少。图(b) 100、(d) 300和(f) 500 K显示了相应的温度分布。质量密度和温度分布具有相同的空间网格划分。

图11 是本研究的核心发现，它在微观结构损伤与宏观性能退化之间建立了直接的、定量的桥梁。该图清晰地展示了一个强烈的近似线性关系：局部晶格破坏率与一个表征热阻增加的无量纲参数成正比。这意味着，辐照导致的非晶化程度可以直接预测热导率的下降幅度。这一线性关系明确地指出，非晶化所产生的无序区域是声子输运的主要散射中心，是造成GaN热导率辐照降解的根本原因。

图10和图12从不同角度验证并直观展示了热导率降解的后果。图10 直接给出了热导率随温度变化的定量数据，证实了辐照后GaN热导率在所有温度下均严重下降，尤其在低温下更为致命。图12 则通过将质量密度分布与稳态温度场进行空间耦合，为图10和图11的结论提供了直观的物理图像。它清晰地显示，质量密度异常的区域与温度梯度陡峭的区域高度重合，这些由缺陷和非晶化导致的声子散射中心阻碍了热流的顺畅通过，造成了局部热积聚。这组图表最终完成了从“结构无序”到“声子输运受阻”再到“宏观热导率下降” 的完整逻辑链。

Part.3

研究总结

本研究通过结合蒙特卡洛与分子动力学多尺度模拟，系统揭示了高能粒子辐照下GaN的微观损伤演化及其热输运性能退化机理。研究明确指出，α粒子相较于质子是更高效的损伤源，其引发的碰撞级联会导致点缺陷、局部非晶区等稳定损伤的累积。本研究创新性地提出了局部晶格破坏率 这一定量指标，成功建立了辐照非晶化程度与热阻之间的强线性关联，证实了非晶化是热导率急剧下降的根本原因。此外，研究明确了温度的關鍵作用，发现升高温度能通过促进缺陷复合与晶格恢复，有效抑制非晶化进程，从而缓解热导率的降解。

基于本工作的结论，未来的研究可从以下几个方面展开：首先，可以进一步模拟更复杂的辐照环境（如中子、重离子）及更高辐照剂量，以逼近真实应用场景。其次，将当前模拟与连续介质模型相结合，构建从微观损伤到器件宏观热管理的一体化预测框架。再者，依据本文揭示的机理，有目的地进行材料设计，例如通过引入特定纳米结构或界面作为缺陷陷阱，以提升GaN器件的固有抗辐照能力。最后，通过精心设计的原位辐照实验对模拟结果进行验证，将是推动该领域从理论走向工程应用的关键一步。

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