Nano Letters：利用等离子体相变材料对hBN中的声子极化激元进行定制

论文信息：Lina Jäckering, Aaron Moos, Lukas Conrads, Yiheng Li, Alexander Rothstein, Dominique Malik, Kenji Watanabe, Takashi Taniguchi, Matthias Wuttig, Christoph Stampfer, and Thomas Taubner, Tailoring Phonon Polaritons in hBN with the Plasmonic Phase-Change Material In3SbTe2, Nano Lett. 25, 44, 15809–15816(2025).

论文链接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c03325

研究背景

在纳米光子学领域，范德华材料中的极化激元因其高局域性和长传播长度备受关注。六方氮化硼作为天然双曲材料，在其剩余射线带内支持体积局域的双曲声子极化激元，展现出独特的各向异性传播特性。传统纳米结构加工依赖于电子束光刻、聚焦离子束等复杂工艺，不仅流程繁琐，更缺乏可重构性。尽管利用VO₂相变或石墨烯电调谐等方法实现了部分可调功能，但仍需预定义图案或精确定位，限制了快速原型构建。相变材料特别是具有非易失性介电-金属转变特性的In₃SbTe₂，因其巨大的介电常数变化和激光可编程能力，为动态调控极化激元提供了理想平台，有望突破传统纳米加工的瓶颈。

研究内容

本研究核心在于构建并验证了一个基于等离子体相变材料In₃SbTe₂与六方氮化硼的混合平台，以此实现对hBN中双曲声子极化激元的非易失性光学编程与动态重构。研究内容始于对IST材料本征相变特性的利用，其在非晶态下表现为介电特性，而在晶态下则遵循类Drude模型的金属性响应，这种介电常数实部在红外剩余射线带内高达147的剧烈跃迁，为高效激发和强局域HPhPs奠定了物理基础。实验中，我们通过波长为660纳米的脉冲激光透过hBN薄层对底部的IST进行选择性晶化，利用hBN在该波段的高透明度实现了无损写入。这种光学编程方法避免了传统电子束光刻或离子束刻蚀所需的复杂流程与洁净室环境，将制备过程简化为范德华材料转移与激光直写两个核心步骤，体现了其快速原型构建的核心理念。

图1. 将hBN声子极化激元谐振器接编程到相变存储材料(IST)中。(a)IST的介电非晶相(橙色)和金属晶相(灰色)的介电常数的实部(实线)和虚部(虚线)。(b)用于将非晶谐振器光学编程到hBN下方的IST中的相变材料(PCM)IST的激光结晶过程示意图。(c)在83纳米厚的hBN薄片(蓝色)下方的IST中矩形激光结晶区域的光学显微镜图像，中心留下圆形非晶谐振器。

在成功制备出嵌入IST的圆形非晶谐振腔后，我们利用散射式扫描近场光学显微镜对这一复合结构中的HPhP行为进行了纳米尺度的空间与光谱解析。s-SNOM以其超越衍射极限的探测能力，直接揭示了谐振腔内一系列明确定义的模态图案。这些模态的电场分布通过数值模拟得到了很好的重现，其不对称性源于实验中特定的斜面照明条件。观测到的模态演化——从在1460 cm⁻¹处呈现中心亮斑的(0,1)模，到随着波数增加依次出现的(0,2)、(0,3)等多阶模态，其环状场强分布与中心极值的交替变化——与基于Bessel函数根的圆形腔表面极化激元模式理论高度吻合。这不仅证实了HPhPs在由晶态IST边界所定义的非晶区域内的成功局域与共振，更将此前在SiC等体材料表面声子极化激元中实现的谐振腔编程技术，拓展至了范德华材料中体积局域的双曲型极化激元体系。

图2. 编程到IST中的hBN声子极化激元谐振器的谐振器模式的直接成像。(a)作为侧视图写入IST中的hBN中HPhP的非晶谐振器结构中模式的s-SNOM成像示意图。(b)所研究的hBN在较高剩余射线带中的面内(深绿色)和面外(浅绿色)介电常数(介电常数取自参考文献30)。(c)非晶谐振器结构上方hBN中模拟的HPhP模式行为的横截面(D)。(d)在五个不同波数下谐振器模式的电场模拟，显示了各种谐振器模式。(e)与面板(d)中相同模式下hBN的HPhP的s-SNOM幅度图像。面板(d)和(e)中的红色箭头表示入射激光的面内照明方向。

为了充分展示该平台的可重构能力，我们进行了一系列原位激光再加工实验。通过施加额外的激光脉冲，我们逐步将谐振器的直径从初始的2.2微米缩小至1.7微米，并最终达到0.9微米。对每个阶段的(0,1)模态进行s-SNOM成像发现，随着腔体尺寸的减小，共振所需的波数发生蓝移，同时模态的场分布愈发紧缩。对中心亮斑进行的线型分析表明，其半高全宽从0.74微米显著降至0.17微米，相应地，对自由空间波长的约束能力从λ/10增强至λ/39，凸显了通过简单改变几何尺寸即可有效调控极化激元局域强度的灵活性。进一步地，我们对最小尺寸的谐振器进行了光谱学表征，通过洛伦兹拟合提取出其(0,1)模的共振线宽为21.05cm⁻¹，从而计算出品质因子Q值约为72。这一性能指标与采用传统微纳加工技术制备的、基于石墨烯门电压调谐的hBN谐振器相当，同时也与在其他体相极化激元材料中利用相变材料实现的可重构谐振器性能相媲美，证明了光学编程方法在性能上并不逊色。

图3. 重新配置谐振器直径可实现极化激元限制的定制:(a) 通过激光结晶，编程谐振器的直径D1依次减小到D2，然后再减小到D3。(b) 非晶态谐振器中(0,1)谐振器模式的s-SNOM振幅图像，其直径从D1=2.2μm(顶部，绿色)依次减小到D3=0.9μm(底部，红色)。比例尺=1μm。(c) 图(b)中谐振器模式的线轮廓显示，随着谐振器直径从λ/10减小到λ/39，模式的限制作用增强。为了便于观察，线轮廓进行了偏移。箭头和数值对应半高宽(FWHM)。(d) 谐振器中心的归一化s-SNOM振幅，显示了直径为D3=0.9μm的谐振器(0,1)模式的光谱演化。通过用洛伦兹函数(橙色实线)拟合实验数据(黑点)，我们确定FWHM(由箭头指示)为21.05cm-1，谐振波数为1508.48cm-1，品质因数为72。

超越封闭的谐振腔结构，本研究还将该技术应用于开放式的聚焦元件。我们在IST中设计并编程了一个晶态的弧形发射结构，其初始曲率半径设置为3微米，旨在将沿相位边界激发的HPhPs波前会聚至一个预定的焦点。s-SNOM振幅图在1480 cm⁻¹下清晰地显示了干涉条纹向左侧逐渐收拢，并在距离弧形结构约3.4微米处形成一个清晰的焦点，验证了该结构对HPhPs的聚焦能力。随后，我们实施了后处理步骤，通过二次激光编程将弧形的曲率半径减小至1微米。s-SNOM再次确认了重构的成功，此时焦点位置被动态地调整至距离发射结构约1.3微米处。这一从设计、验证到修正的完整循环，充分体现了IST平台在实现复杂光学功能及其后续在线优化方面的巨大潜力和便捷性。

图4. hBN中声子极化激元的可重构聚焦。(a) 通过激光结晶直接写入IST的发射弧结构示意图。黑线表示该结构发射的HPhP的波前。(b) hBN下方对应于(a)图中蓝色矩形标记区域的结晶发射弧结构的光学显微镜图像。(c) 在 1480cm-1处拍摄的由发射弧结构发射并聚焦到3.4μm的hBN的HPhP的s-SNOM振幅图像。(d) 通过对IST进行额外的激光结晶来重新配置弧结构的示意图。黑线表示该结构发射的HPhP的波前。(e) 曲率半径减小的重新配置弧结构的光学显微镜图像，对应于(d)图中蓝色矩形标记的区域。(f) 在1480cm-1处拍摄的由重新配置的发射弧结构发射并聚焦到1.3μm的hBN的HPhP的s-SNOM振幅图像。

结论与展望

综上所述，本研究成功展示了利用等离子体相变材料In₃SbTe₂在六方氮化硼中光学编程声子极化激元谐振器与聚焦结构的可行性。通过激光晶化实现的非易失性重构将模式约束提升至λ/39，品质因子达72，性能媲美传统制备技术。这种方法将复杂耗时的微纳加工简化为简单的二维材料转移与光学写入两步流程，实现了真正的快速原型构建。展望未来，进一步缩小谐振器尺寸、采用同位素纯化hBN有望提升器件性能。该平台可扩展至α-MoO₃等面内各向异性范德华材料，若与石墨烯等二维材料构筑异质结，还将开启电控混合极化激元研究的新维度，为动态可重构纳米光子集成电路提供全新路径。