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AMI|垂直通道阵列型仿木抗油超亲水聚乙烯醇气凝胶用于高效太阳能界面脱盐与废水处理

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研究背景

淡水资源对人类健康至关重要。因此,解决淡水资源短缺问题已成为一项亟待完成的挑战。目前,人们提出了许多获取淡水的有效方法,主要包括大气集水、废水处理(如大量油田和矿山废水)和海水淡化技术海水淡化技术包括传统的膜基法、热法和新型的太阳界面蒸发技术。与传统海水淡化技术所需的巨大能源和大型设备相比,太阳能界面蒸发(SIE)海水淡化技术显示出环保和可持续发展的优势。得益于此,该技术作为一种获取淡水的方法具有很大的潜力。通常,在海水淡化过程中,SIE技术主要将蒸发区域集中在蒸发器表面的气液界面上,从而显着减少不必要的热损失。同时,结合其通过毛细力连续向蒸发器表面供应水源的能力,太阳界面蒸发器可以以较高的蒸发速率和效率连续生产淡水。到目前为止,研究人员已经提出了多种策略来提高太阳界面蒸发器的蒸发性能,主要集中在提高其水输送能力,提高光热转换效率,降低水蒸发焓,并通过有效的热管理来减少热损失。

研究者受到木材本身的孔隙结构和独特性能的启发。设计并研制了一种仿生木基气凝胶太阳能驱动界面蒸发器。得到的仿生木基气凝胶具有垂直排列的通道、丰富的孔隙结构、低质量密度和超亲水性。由于这些特性,该材料可用于海水淡化和废水处理。这种材料通常是通过将气凝胶与三维孔隙结构和功能组分结合而获得的。简单地说,聚乙烯醇(PVA)、碳纳米管(CNTs)和废纸板纤维@聚多巴胺(WCF@PDA)通过简单的单向冷冻干燥法组装在一起,并使用氨丙基三甲氧基硅烷(APTES)作为交联剂,制备出具有垂直排列通道的复合气凝胶。其中,PVA在气凝胶材料中起到支撑骨架的作用,WCF@PDA和CNTs作为光热转化材料同时起到连接骨架的作用。值得注意的是,在化学交联过程中使用APTES会将大量的氨基(−NH2)引入气凝胶中。这种增强提高了蒸发器和气凝胶界面上的水分子与附加水分子结合的能力。因此,它降低了水的蒸发焓,显著提高了水的输送能力。此外,富含亲水性基团的垂直通道不仅可以实现快速的水传递,还可以减少热损失。结果表明,所研制的太阳界面蒸发器在标准光照(1 kW m−2)下具有良好的蒸发速率(2.626 kg m−2 h−1)和蒸发效率(94.24%)。即使连续运行12h,蒸发性能仍能保持。此外,由于气凝胶界面蒸发器的多孔结构,有利于对流和扩散,在3.5%的盐水中,即使经过10次循环,蒸发速率仍保持在2.5 kg m−2 h−1以上。此外,复合气凝胶界面蒸发器还可用于水包油乳液和矿山废水处理,均表现出优异的净化效果。结果表明,本文制备的PVA-CNTs-WCF@ PDA(PVA-C-WP)气凝胶太阳能界面蒸发器具有垂直排列的通道、多孔结构和超亲水性,是太阳能净水的理想实现材料,为今后界面蒸发器的实际应用奠定了基础。

相关成果以“Oil-Resistant and Wood-Inspired Superhydrophilic Poly(Vinyl Alcohol) Aerogel with Vertically Aligned Channels for Effective Solar Interfacial Desalination and Wastewater Treatment”为题发表在国际知名期刊《ACS Applied Materials & Interfaces》上。

研究结论

研究者采用单向冷冻干燥法组装PVA、WCF@PDA和CNTs,并选择APTES作为交联剂。成功制备了具有超亲水性和垂直分布通道结构的PVA-C-WP气凝胶。所得气凝胶具有孔隙率高、垂直通道结构、耐油性好、光热转化材料内部分布均匀等特点,具有快速的输水能力、抗盐沉积能力和较高的光热转化效率。结果表明,PVA3-C25-WP60气凝胶在单次阳光照射(1 kW m−2)下的蒸发速率为2.626 kg m−2 h−1,能量转换效率为94.24%。在连续12 h的蒸发过程中,仍能保持蒸发速率和效率。此外,气凝胶在3.5%的盐水中蒸发10次,其蒸发性能基本保持稳定。因此,气凝胶蒸发器可用于海水淡化和废水净化,经试验处理效果较好。该研究为太阳能界面蒸发获取淡水提供了基础。

研究数据

图1:PVA-C-WP气凝胶界面蒸发器制备示意图。

图2:(a−d)PVA-C-WP气凝胶SEM俯视图; (e) PVA-C-WP气凝胶照片;(f−h) PVA-C-WP气凝胶垂直截面的SEM图像;(i−n) PVA-C-WP气凝胶垂直截面EDS图像;(o) PVA-C-WP气凝胶膨胀和接触角试验前(上)和试验后(下)图片;(p)一次阳光照射下干式PVA-C-WP气凝胶表面温度循环变化试验(一个周期为500 s明暗交替)。

图3:(a) CNTs、WCF@PDA、PVA气凝胶和PVA3-C25-WP60气凝胶的FTIR光谱;(b) PVA3-C25-WP60气凝胶的XPS全谱图;(c) C 1s;(d) N 1s;(e) O 1s; (f) PVA3-C25-WP60气凝胶的Si - 2p光谱。

图4:(a) PVA气凝胶、PVA- C - WP气凝胶(干)和PVA- C - WP气凝胶(湿)的紫外-可见-近红外吸收光谱;(b,c)不同类型气凝胶蒸发器和纯水在1 h阳光照射(1 kW m−2)下的温度变化和红外热像图;(d) 1kw m−2条件下气凝胶蒸发界面和水温的变化;(e,f)不同型号气凝胶蒸发器和纯水在1kw m−2条件下的质量变化和能效(样本量n = 10);(g,h)不同太阳光照射下气凝胶蒸发器的质量变化和能效(样本量n = 10);(i,j)不同日照强度下气凝胶表面温度循环测试及500 s内最高温度的红外热成像;(k) 1kw m−2下气凝胶蒸发器连续工作12 h的蒸发速率和能效(样本量n = 5)。

图5:(a)太阳能蒸发器蒸发性能试验装置示意图;(b)质量变化曲线;(c)不同浓度盐溶液的蒸发速率和能量效率(样本量n = 10);(d)净化前后真实海水的离子浓度;(e)质量变化曲线;(f) 10次循环中3.5%浓度卤水的蒸发速率和能源效率(样本量n = 10);(g) PVA3-C25-WP60气凝胶蒸发器耐盐沉积试验程序;(h, i)各向同性和各向异性通道结构PVA3-C25-WP60气凝胶输水能力测定;(j, k) MB和MO有机染料溶液纯化前后的紫外-可见光谱;(l)模拟废水净化前后的离子浓度。

图6:(a) PVA和引入氨基的PVA分子的RDG等表面;(b)拉曼光谱的高斯拟合显示了 PVA3-C25-WP60气凝胶中IW和FW的相对含量;(c) PVA3-C25-WP60气凝胶中纯水和水的DSC曲线。

图7:(a) 1次光照下 PVA3-C25-WP60气凝胶在不同溶液中的质量变化;(b)矿山废水处理前后的总碳含量;(c) pH试纸在强酸、强碱溶液和纯净水中的图片;(d)水下 PVA3-C25-WP60气凝胶表面油的接触角测试图像;(e,f)水包油乳化液纯化前后的图像和光镜图像。

https://doi.org/10.1021/acsami.5c01602

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