北京
研究内容
传统上，多孔液体是用空间位阻溶剂设计的。或者，最近的努力依赖于将微孔框架分散在水等更简单的溶剂中。
美国田纳西大学/橡树岭国家实验室戴胜/Tao Wang报告了一种独特的策略，通过在疏水性空心碳球（HCS）表面选择性地引入亲水性来构建大孔水。结果表明，稳定的分散表面在保持固有孔隙率的同时，使水中的HCS电离。水性电解质中小气体分子的电催化转化受到气体分子在水中的浓度和扩散速率的限制。大孔水的气体吸收量是无孔（纯）水的6倍。通过利用高气体容量和增强的扩散动力学，大孔水中氧还原反应（ORR）的极限扩散电流是无孔水中的2倍，为可持续能源转换技术提供了广阔的前景。相关工作以“Permanent Nanobubbles in Water: Liquefied Hollow Carbon Spheres Break the Limiting Diffusion Current of Oxygen Reduction Reaction”为题发表在国际著名期刊Journal of the American Chemical Society上。
研究要点
要点1.作者基于III型HCS的水性多孔液体（大孔水）中实现了永久性纳米气泡。HCS的外表面用聚合离子液体（PIL）进行表面官能化，选择性地引入亲水性外表面。带有疏水内核的电离亲水表面能够在水中稳定分散，同时保持孔隙率。大孔的存在可以在疏水腔和水性流体中比微孔集中更多的气体分子。
要点2.碳多孔液体（C-PL）中HCS孔隙率的保留通过C-PL比水高6倍的CO 2 吸收率。通过小角中子散射（SANS）直接监测C-PL中的永久纳米气泡和微孔的部分填充。
要点3.通过使用商用40wt% Pt/C作为ORR电催化剂，C-PL的极限扩散电流是纯水的2倍。
这项工作描述了多孔材料通过提高气体溶解度和传质来彻底改变液相电化学转化的潜力。
研究图文
图1. 不同类型水域的示意图和比较。
图2.（A）HCS的SEM。HCS（B）和PIL@HCSC（D） HCS表面改性示意图。（E）HCS和PIL@HCS分散在蒸馏水中。
图3. PIL@HCS和D 2 O-C-PL上的中子散射实验。
图4. ORR催化。
文献详情
Permanent Nanobubbles in Water: Liquefied Hollow Carbon Spheres Break the Limiting Diffusion Current of Oxygen Reduction Reaction
Debabrata Moitra, Arvind Ganesan, Fan Wang, Liqi Qiu, Kevin Siniard, Zhenzhen Yang, Shannon M. Mahurin, Lilin He, Kai Li, Hongjun Liu, De-en Jiang, Tao Wang,* Sheng Dai*
J. Am. Chem. Soc.
DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c13875
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