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导读
近日，哈尔滨工业大学能源学院高继慧教授团队在新型脉冲电催化体系的机制研究中取得新进展，首次揭示了脉冲供电在氧还原合成过氧化氢（H2O2）体系中对界面物质输运及反应中间体形成动力学的跨尺度调控机制，为发展能源电催化反应调控手段提供了新思路。研究成果以《揭示氧还原反应中脉冲电催化对界面微环境的原位动态调控》（Revealing the In Situ Dynamic Regulation of the Interfacial Microenvironment Induced by Pulsed Electrocatalysis in the Oxygen Reduction Reaction）为题发表在《美国化学学会能源快报》（ACS Energy Letters）上。
H2O2是一种广泛用于化学合成、漂白消毒、废水处理的绿色氧化剂。氧气阴极电还原（ORR）法可在温和条件下实现H2O2的绿色合成，受到广泛关注。然而，由于电极/溶液界面电子转移速率、电化学反应速率和产物扩散速率三者间的时空不匹配性，ORR体系存在反应选择性低、动力学缓慢等问题。如何实现这三者速率的协同是提升H2O2时空产率的关键。传统研究多着眼于电催化剂设计，往往忽视了界面微环境中的能质传递对提升时空产率的重要作用。
团队通过设计具备典型孔隙特征的多孔纳米碳球，借助原位谱学、有限元模拟和量子化学计算等手段，成功揭示了脉冲电催化对界面微环境的原位动态调控机制。其中，脉冲电催化与分级孔结构的耦合可有效打破扩散层处质子转移的限制，而脉冲电场的施加可调控亥姆霍兹层中碱金属阳离子与ORR中间体间的弱相互作用，从而激活*OOH并降低反应能垒，获得更有利的*OOH中间体形成热力学。
哈工大为论文唯一通讯单位。能源学院博士研究生丁雅妮为论文第一作者，周伟副教授、高继慧教授为论文共同通讯作者，博士研究生李俊峰和谢亮、2021级硕士研究生王金格、孙飞教授、孟晓晓副教授、赵广播教授、秦裕琨院士参与相关研究工作。
该研究获得国家自然科学基金委重点项目和哈工大青年拔尖人才计划项目的支持。
在前期工作中，团队首次发现了低频脉冲电流可抑制H2O2在多孔阴极中的电还原路径，研究了脉冲电催化对界面双电层充放电的影响和对碳材料活性位点的原位稳定与动态激活效应。相关成果发表在《应用催化B: 环境》（Applied Catalysis B: Environmental）、《材料化学学报A》（Journal of Materials Chemistry A）等期刊，获得国内外同行的广泛关注。
论文链接： https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c00758
多孔纳米碳球脉冲电催化合成H2O2过程界面微环境调控机制示意图
来源：哈尔滨工业大学
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