甲铵盐酸盐(MACl)是制备α-FAPbI3钙钛矿薄膜时最常用的添加剂,所制备的钙钛矿太阳能电池的光电转换效率不断刷新着世界记录。但是甲铵(MA)会在钙钛矿薄膜中残留,并且MA在高温环境中会持续挥发,使器件的稳定性较差。
上海交通大学材料学院陈俊超团队首次发现2D钙钛矿的热稳定性较差,构成2D钙钛矿的烷基铵同MA一样在薄膜退火时易挥发。以挥发性的2D钙钛矿完全替代MACl制备了组分和相组成更纯的α-FAPbI3钙钛矿薄膜,提高了器件性能和稳定性。主要发现如下:
1. 由大尺寸的烷基铵原位生成的2D钙钛矿在制备α-FAPbI3钙钛矿薄膜时会从薄膜中挥发,该过程可以促进α-FAPbI3钙钛矿的生成。
2. 首次发现2D钙钛矿即使在纯碘体系中依然易发生挥发和逃逸。此外,这项工作系统地揭示了大尺寸的烷基铵和2D钙钛矿的挥发源自烷基铵的去质子化反应,该反应受体系中烷基铵的结构、阴离子的类型、退火温度的影响。在常用的退火工艺中(150°C退火10分钟),各种烷基铵在钙钛矿薄膜中的残余量为0.3-2.3%,远低于MA(7.0%)。
3. 首次观察到烷基铵与甲脒(FA)之间的转氨反应主要在薄膜退火时发生,并且其反应产物(如MFA、TMFA)的热稳定较好。
4. 残余的大尺寸的烷基铵(如噻吩甲铵(TMA)与其转氨反应产物TMFA)锚定在钙钛矿晶界处,赋予了α-FAPbI3钙钛矿薄膜更优异的湿、热稳定性。
主要内容
参考文献
Volatile 2D Ruddlesden-Popper Perovskite: A Gift for α-Formamidinium Lead Triiodide Solar Cells. Adv. Funct. Mater. 2022, 2207177.
https://doi.org/10.1002/adfm.202207177
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