【合成】陕科大化学与化工学院绿色催化研究团队取得一系列重要研究进展

导读

陕西科技大学化学与化工学院绿色催化研究团队围绕国家重大需求和学术前沿，致力于能源环境催化和含氟化合物合成两大课题的基础与应用研究，开展高效催化剂的设计合成和绿色催化过程的开发及其应用相关科学问题的研究工作。近期，团队围绕碳中和目标，在高效低碳烷烃脱氢、CO2资源的催化转化、电解水产氢和氧的催化体系研发等方面取得一系列重要研究进展。

图1 CO2催化转化体系开发：（a）GaN/SiO2催化CO2氧化丙烷脱氢，（b）Ce-NPs/Co-NSs催化CO2和甲醇合成DMC，（c）Co-Cu-Mn三金属光热催化CO2加氢反应和（d）ZrO2/Cu-Cu2O电催化CO2制备乙烯

在高效低碳烷烃脱氢、CO2资源化利用方面，团队在CO2氧化丙烷脱氢、CO2还原等课题开发出高效催化体系，其中，在CO2氧化丙烷脱氢制备丙烯反应中，团队开发出具有微孔/介孔结构的GaN/SiO2分子筛，研究了分子筛酸碱性、孔道结构、组成等特性与反应性能之间的关联性，相关成果发表在Chem. Eng. J.期刊上（Chem. Eng. J., 2022, 422, 134443，图1a）。构建了Ce-NPs/Co-NSs催化剂，用于催化CO2和甲醇合成碳酸二甲酯（DMC）反应，研究表明，CeO2NPs可以吸附并活化甲醇，而Co3O4NSs不仅作为负载CeO2NPs的载体，还能够提高CO2吸附量，相关成果发表在Fuel期刊上（Fuel, 2022, 325, 124945，图1b）。在CO2还原方面，团队通过电还原以及光热催化等手段，将CO2转化为乙烯、CH4等重要化学品，开发出ZrO2/Cu-Cu2O界面催化剂能够电催化CO2还原成乙烯产品，乙烯的法拉第效率可达62.5%，电流密度为24 mA cm-2。开发了Co-Cu-Mn三金属催化剂能够在光热条件下高效催化CO2还原为CH4。相关研究结果发表在Green Chem.期刊上（Green Chem., 2022, 24, 1527；2021, 23, 5775，图1c和d）。这些论文均以陕西科技大学为第一完成单位，何珍红教授、刘昭铁教授、韩布兴院士为论文通讯作者，化工学院研究生王忠宇、孙永昌、郭攀攀、李竹惠等为论文共同作者。

图2 环己烷氧化体系开发：（a）Bi2WO6/BiOCl光催化环己烷氧化制KA油；（b）In2O3/N-TiO2光催化环己烷氧化高选择性制环己酮。电解水体系开发：（c）NiFeW LDH作为OER反应的高效电催化剂；（d）核壳Ni1-x-yFexVyS2@NiFe(OH)z作为OER反应的高效电催化剂

在烷烃资源综合利用方面，开发出氧空位修饰的超薄Bi2WO6/BiOCl异质结纳米片催化剂，利用原位产生的氧空位并以空气为氧化剂，在无溶剂反应体系中，高效光催化环己烷氧化制备环己酮和环己醇（KA油），该成果发表在Appl. Surf. Sci.期刊上（Appl. Surf. Sci., 2022, 584, 152606，图2a）。开发出In2O3/N-TiO2p-n异质结催化剂，在绿色和温和的反应条件下（室温、常压和无溶剂），在模拟太阳光下实现了预期的光催化性能。与纯TiO2相比，5%In2O3/N-TiO2复合材料的催化活性提高了4倍，对环己酮的选择性约90%，相关结果发表于J. Phys. Chem. C期刊上（J. Phys. Chem. C, 2021, 125, 19791，图2b）。这些论文均以陕西科技大学为第一完成单位，王宽副教授和刘昭铁教授为论文通讯作者，化工学院研究生王俊磊、薛冰、李松松等为论文共同作者。

在绿色能源开发方面，团队设计并制备的NiFeW水滑石（NiFeW LDH）催化剂在碱性环境下表现出优异的催化活性和良好的稳定性，并通过理论计算确定该催化剂的活性位点及其在OER过程中的反应机理，相关研究成果发表在Chem. Eng. J.期刊上（Chem. Eng. J., 2021, 426, 130768，图2c）。设计并合成了一种用于OER的新型三金属NiFeV二硫化物@无定形NiFe氢氧化物核壳异质结构电催化剂，该催化剂在碱性OER中表现出优异的催化性能。研究表明，NiFeV二硫化物与非晶态NiFe氢氧化物之间的强协同作用可以促进非晶态NiFe氢氧化物表面上Ni或Fe活性位点的电子构型的产生，优化OER中间体（*OH、*O和*OOH）的结合能并提高OER活性，相关研究结果发表在Chem. Eng. J.期刊上（Chem. Eng. J., 2022, 430, 133047，图2d）。该部分论文均以陕西科技大学为第一完成单位，杨阳副教授和刘昭铁教授为论文通讯作者，化工学院研究生郭鹏飞、朱兵等为论文共同作者。

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134443

https://doi.org/10.1016/j.fuel.2022.124945

https://doi.org/10.1039/D1GC04284J

https://doi.org/10.1039/D1GC01152A

https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2022.152606

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c05730

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130768

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.133047

来源：陕西科技大学