北京
反式结构钙钛矿太阳能电池（pero-SCs）凭借优异的工作稳定性与叠层器件适配性，已成为下一代光伏技术的重点研究方向。空穴传输层，尤其是自组装单层膜（SAMs），是实现高效电荷抽取的关键功能层。然而，如何精准调控自组装单层膜在金属氧化物基底上的键合动力学，一直是该领域尚未解决的关键问题。中国科学院化学研究所李永舫、孟磊团队围绕这一界面调控难题开展系统研究，通过引入4-二甲胺基吡啶（DMAP）作为催化助剂，有效提升了膦酸类自组装单层膜在氧化铟锡（ITO）基底表面的吸附与键合能力。DMAP可诱导体系原位生成磷酰吡啶鎓中间体，显著加速SAM化学键合反应，大幅提升自组装薄膜的致密度与表面均匀性。
光谱测试与微观形貌表征结果均证实了中间体的有效生成以及基底表面分子覆盖率的显著提升。经DMAP优化的SAM修饰层能够有效改善上层钙钛矿薄膜的结晶质量，降低界面缺陷态密度，抑制非辐射复合损耗。基于该界面改性策略，团队所制备的反式钙钛矿太阳能电池实现了26.93%的最优光电转换效率，经第三方权威认证效率可达26.44%。同时，优化后的分子堆叠结构显著提升了器件的长期工作稳定性，电池在持续工作700小时后仍可保留初始光电转换效率的95%。
总体而言，通过在SAM前驱体溶液中引入DMAP，可借助原位生成的磷酰吡啶鎓中间体强化SAM在ITO表面的锚定吸附，构建致密、均匀的高质量界面修饰层，进而优化界面电荷抽取、抑制电荷复合，同步实现器件高效率与高稳定性。该工作为调控自组装单层膜在金属氧化物基底上的键合行为与有序生长、构筑高性能反式钙钛矿光伏器件提供了高效、可行的调控策略。
本文补充实验信息完整如下：实验详细信息（原料试剂、器件制备工艺、薄膜与器件表征测试、理论计算）；补充说明（残余应变分析、电荷收集效率计算）；附加图表数据（氢核磁共振、碳核磁共振、磷核磁共振谱图、傅里叶变换红外光谱、电喷雾电离傅里叶变换离子回旋共振质谱、动态光散射数据、原子力显微镜、导电原子力显微镜、开尔文探针力显微镜图像与数据、X射线光电子能谱、紫外光电子能谱、接触角与表面能测试数据、X射线衍射、掠入射X射线衍射谱图、二维掠入射广角X射线散射图、扫描电镜图、光致发光面扫成像、二维瞬态吸收光谱、第三方权威认证报告、稳态光强输出测试、电流-电压曲线及对应参数、能量损耗分析、瞬态光电流、瞬态光电压曲线、阻抗调制光电流谱、阻抗调制光电压谱、莫特-肖特基测试数据，以及基于自组装单层膜沉积调控的p-i-n型反式钙钛矿电池最新研究进展）
文献信息
KineticEnhancementofSelf-AssembledMolecularDepositionviaCatalyticAdditiveforInvertedPerovskiteSolarCells
ZheLiu、ShuchengQin、YiyangWang、MinchaoLiu、JinyuanZhang、MengYuan、YufeiGong、YishunFeng、YueruLi、JingLi、XiaojunLi、LeiMeng、YongfangLi
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.6c01257
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