四川
第一作者：王红兵（成都理工大学）
通讯作者：王红兵（成都理工大学）
通讯单位：成都理工大学材料与化学化工学院
DOI:10.1039/d6cc01581f
成果简介与研究背景
01
成果简介
近期，成都理工大学王红兵课题组在《Chemical Communication》期刊发表了题为“Gas-phase micro-solvation within zeolite confinement accelerates hydrogen isotope exchange”的研究论文。
研究团队提出了一种全新的 “气相微溶剂化”策略，利用Pt@MFI分子筛的空间限域效应，在低湿条件下精准捕获痕量水分子，构建出局域化的动态水桥网络，充当低能质子通道。该策略将氢溢流能垒从0.57 eV降至0.40 eV，在353 K下实现高效氢同位素交换。原位光谱与DFT计算证实，水桥通过氢键网络分散电荷极化、稳定过渡态。该机制避免了液相体系的孔道堵塞，实现40小时稳定运行，破解了气-液催化困境，为限域催化微环境设计提供了新范式。
02
研究背景
氢同位素交换反应：(H2(g) + HDO(l) ↔ HD(g)+H2O(l))在核废料氚去除、重氢提取等关键领域具有重要应用。传统上采用液相反应，利用疏水催化剂（如Pt/PIFE）避免活性金属位点被水淹没。然而研究发现，密集的三维水网络或一维水链在微孔中会形成严重的空间阻碍，抑制H2扩散，降低反应效率。若将反应转移至气相，虽可消除扩散限制，但又面临新的动力学难题：缺乏高效的质子传递介质，导致界面氢转移能垒极高。这一“气-液动力学困境”长期制约着氢同位素交换的实际应用。因此，亟需发展一种既能提供质子传递通道、又能避免孔道淹水的新策略。
研究内容
图1：不同Pt负载量的Pt@HZSM-5催化剂的TEM和HAADF-STEM/EDS表征图像。
图2：Pt@HZSM-5催化剂在氘提取反应中性能研究。
图3：Pt@HZSM-5催化反应机理的原位表征及氢氘交换机理。
图4：H/D交换过程的DFT计算。
作者简介
王红兵，成都理工大学研究员，硕士生导师。2024年于中国工程物理研究院材料研究所获工学博士学位，同年入选成都理工大学“珠峰引才计划”C1类学科专业后备人才。主要从事能源小分子催化转化、表界面化学及多相催化领域的研究工作，聚焦于能源小分子的高效催化转化机制及表界面动态过程。现主持国家自然科学基金青年项目、成都理工大学“珠峰引才计划”科研启动基金等项目。担任Rare metals、Scientific Report等期刊青年编委，Chemical Engineering Journal等期刊审稿人。在Journal of Catalysis，Water Research，Applied Surface Science，ACS Applied Materials & Interfaces，Energy & Fuels，Chemical Engineering Journal，Journal of Materiomics，Chem Comm等期刊发表SCI论文20余篇，授权国家发明专利2项。
https://doi.org/10.1039/d6cc01581f
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