AEL：快速热循环下宽带隙准二维钙钛矿中的卤化物偏析

宽带隙钙钛矿在外部应力作用下易发生离子迁移和相分离。低维钙钛矿作为三维钙钛矿的替代品，在提高稳定性方面具有潜力。然而，间隔阳离子对宽带隙低维钙钛矿热循环稳定性的影响仍知之甚少。

本文慕尼黑工业大学Kun Sun和Peter Müller-Buschbaum等人通过原位掠入射广角X射线散射和光致发光技术，研究了两种代表性有机间隔阳离子——丁胺和1,4-苯二甲胺——对宽带隙低维钙钛矿（n=4，~1.75 eV）在光照和热循环条件下稳定性的影响。原位GIWAXS和PL结果显示，基于BA⁺的低维钙钛矿在复合应力作用下发生相分离和显著的结构退化，尤其在面内方向；而基于PDMA²⁺的低维钙钛矿表现出更好的稳定性。

这些结果表明， bulky有机阳离子会影响宽带隙低维钙钛矿的热稳定性和结构稳定性，为设计用于叠层太阳能电池的稳定钙钛矿吸收层提供了指导原则。

研究亮点：

1. 首次系统比较RP相与DJ相宽带隙准二维钙钛矿的热循环稳定性：发现RP相（BA⁺）在快速热循环（5-85°C，15 min/cycle）下仅3个循环即发生明显相分离，而DJ相（PDMA²⁺）表现出优异的结构稳定性，面内方向降解仅20%（RP相高达60%）。

2. 揭示降解机理与方向依赖性：RP相降解优先发生在面内方向，且相分离始于薄膜体相内部，最终完全分解为PbI₂；而DJ相在整个热循环过程中保持结构完整，PL峰位随温度可逆变化。

3. 为叠层电池顶电池材料设计提供新思路：PDMA²⁺的刚性芳香结构和更强的氢键作用有效抑制离子迁移和相分离，证明DJ相宽带隙准二维钙钛矿比RP相更适合作为叠层太阳能电池的顶电池吸收层。

Halide Segregation in Wide-Bandgap Quasi-2D Perovskites under Rapid Thermal Cycling

Kun Sun, Kin Long Fong, Xiaojing Ci, Xiongzhuo Jiang, Simon Alexander Wegener, Yuxin Liang, Zerui Li, Matthias Schwartzkopf, Sarathlal Koyiloth Vayalil, Stephan V. Roth, and Peter Müller-Buschbaum

ACS Energy Letters 0, 0, pp

DOI: 10.1021/acsenergylett.6c00094

https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsenergylett.6c00094

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