超快真空紫外脉冲揭示价电子动态的奥秘

马克斯·玻恩研究所的研究团队成功地完全表征了可调节的几飞秒长光脉冲，适用于真空紫外线。这些结果为研究许多材料在真空紫外线下的价电子动态提供了新的可能性。

这项研究已经在期刊Nature Photonics上发表。

可调的几飞秒长脉冲在紫外线（UV）领域被视为当代激光科学的圣杯。因为大多数材料在深紫外线和真空紫外线（VUV）中都有电子共振，这种脉冲让我们能够以前所未有的时间分辨率研究价电子动态。

然而，由于克拉默斯-克罗尼希关系，谐振的邻近区域本质上引发了高材料色散，这让处理和测量这种脉冲变得非常困难。

英国赫瑞瓦特大学的约翰·C·特拉弗斯开发了一种技术，非常适合生成µJ级的可调几飞秒紫外脉冲，调节范围广，最低可达110纳米。它利用波导中孤子自压缩后产生的共振色散波（RDW）进行发射。

该技术需要非常高质量的空心波导，这种波导最早是通过拉伸柔性毛细管制成的，这是当前MBI工作最后一位作者与德国哥廷根纳米光子学研究所的彼得·西蒙共同发明的。

由于Travers团队的持续研究进展，RDW技术现在应用于广泛的光谱范围，直至深紫外（~230 nm）。然而，由于面临的巨大技术困难，VUV（100–200 nm）的更短波长尚未得到探索。

现在，德国柏林的马克斯·玻恩研究所的科学家们成功地将RDW技术的应用范围扩展到VUV光谱范围。他们通过一种称为电子FROG的技术，完全表征了在160到190 nm之间调谐的几飞秒脉冲。

这是一种频率分辨光学门控（FROG）的变体，以稀有气体的双光子电离作为非线性机制。在测量过程中，光电子的动能谱作为两个脉冲复制品电离气体靶之间延迟的函数被记录。

记录的二维光谱图包含脉冲形状的信息内容，可以通过迭代相位恢复算法提取。然而，与标准的全光学FROG迹线不同，电子FROG迹线不仅依赖于脉冲形状，还包含目标气体原子结构的指纹。

这需要开发一种基于差分进化算法的特殊相位恢复代码。通过一系列检查验证了测量结果，包括将结果与从头计算的量子力学（TDSE）计算进行比较。原位测量显示，RDW生成的VUV脉冲持续时间为2到3飞秒，符合基于模拟的先前预测。

电子FROG装置还用于对一系列小有机分子（比如乙烯）进行泵浦-探测实验。这些测量以空前的时间分辨率进行，为光激发后的早期弛豫动态提供了新的见解。

目前，测得的数据正在分析，并与分子动力学模拟进行比较。

更多信息： José R. C. Andrade 等，可调少周期真空紫外脉冲的时间特性，《自然光子学》（2025）。 DOI: 10.1038/s41566-025-01770-6