近日,华中农业大学陈浩教授团队在Chemical Engineering Journal期刊上发表题为“Enhancing the photoactivation effect on alumina-modified α-iron for highly efficient photothermal catalytic ammonia synthesis”的研究成果。华中农业大学硕士研究生丁蕴懿、马洪山为论文共同第一作者,化学学院杨懿副教授、汪佩博士、陈浩教授为论文共同通讯作者。
近年来兴起的光热催化技术,可利用聚焦太阳光通过光热转换驱动反应,显著降低能耗与碳排放。研究表明,光照还可通过光活化效应大幅提升催化效率,展现出比Haber-Bosch法更优异的固氮性能。然而,如何合理设计光热催化剂以更好地利用光活化效应,仍是当前亟待探索的前沿课题。
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图1 光热催化固氮中的光活化效应
针对这一问题,本研究通过简单沉淀法制备了Al2O3修饰的α-Fe催化剂。结合实验与理论计算研究发现,经Al2O3修饰后,光热催化固氮效率可提升4倍以上,且无需外部加热就能达到1700 μmol g‒1 h‒1的产氨效率。值得注意的是,Al2O3的最佳负载量在光热条件下从热催化时的10%降至1%,这一变化表明光照改变了催化剂的构效关系。在400°C条件下,Fe-1% Al表现出更为显著的光活化效应,其活性较热催化性能提升15.3倍,而Fe-10% Al的活性仅提升7.8倍。机理研究表明,光诱导产生的热电子转移会选择性促进氮气解离与加氢过程,对氨脱附步骤则无明显影响,进而重构了催化剂的构效关系。
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