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论文信息:
Guodong Zhu, Ikjun Hong, Kewei Li, Theodore Anyika, Maxwell T. Ugwu, J. Ryan Nolen, Mingze He, Joshua D. Caldwell, and Justus C. Ndukaife, Engineering Thermal Emission with Enhanced Emissivity and Quality Factor Using Bound States in the Continuum and Electromagnetically Induced Absorption, Advanced Optical Materials, e01257 (2025).
论文链接:https://doi.org/10.1002/adom.202501257
研究背景
热辐射是红外光产生的重要方式,但传统热辐射存在宽带、全向、非偏振的局限。为实现相干热辐射,研究者曾利用碳化硅光栅、各向异性结构、金属光栅等调控,但表面等离激元极化激元(SPPs)、表面声子极化激元(SPhPs)存在传播损耗;支持连续域束缚态(BICs)的介电热超表面虽能提升Q因子,却受热光效应影响,光谱峰位随温度漂移。金属基热超表面虽光谱稳定,但因欧姆损耗,实验最高Q因子仅42,难以满足需求。为此,研究团队提出通过耦合三种表面晶格共振(SLR),结合连续域束缚态(BICs)与电磁诱导吸收(EIA)机制,设计兼具高发射率与高Q因子的金属基热超表面,解决传统金属基结构Q因子低、介电基结构光谱不稳定的问题 。
研究内容
为此,超表面采用MIM三层结构,玻璃基底上依次为150nm厚金反射层(防止光透射)、150nm 厚氧化铝(Al₂O₃)间隔层(最大化发射效率)、100nm 厚金环阵列,金环阵列单元胞含 “完整金环+分段金环”—— 完整金环外半径1.04μm、内半径 0.52μm,分段金环位于完整金环右侧,角跨度50°、宽度0.4μm(区分 X/Y偏振响应),样品面积 4mm×4mm,含约100万个单元胞,如图 1 所示,其中图1a为窄带定向热发射热超表面整体示意,图1b为单元胞俯视图,清晰展示完整金环与右侧分段金环的位置与尺寸,图1c为单元胞侧视图,标注了金反射层、氧化铝间隔层、金环阵列的厚度与堆叠顺序。
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图1.研究中使用的金属-绝缘体-金属 (MIM) 配置示意图。a) 显示了窄带定向热发射的热超表面示意图。b)显示了超表面的晶胞的俯视图,该晶胞包括一个完整的圆形金环和一个分段的金环。c) 显示晶胞的侧视图。150 nm 金反射器足够厚以防止光传输,并使用 150 nm 氧化铝垫片来最大化发射率。
通过 Tidy3D FDTD、Ansys Lumerical FDTD 等工具仿真,结合参数扫描(调整间隔层厚度、金环高度)优化性能,当氧化铝间隔层厚度 150nm、金环高度100nm时,超表面在中红外波数2450cm⁻¹(对应波长约 4.08μm)附近实现窄带热发射,X 偏振下仿真发射率达0.96,Q 因子高达320,光谱呈超窄带特征,Y 偏振下因分段金环破坏结构对称性,光谱相对 X 偏振蓝移约 25nm,发射率略有降低但仍保持窄带特性,这些都能在图2a中看到,图2a还展示了X偏振在2450cm⁻¹附近的三个共振,M1和M3为BIC模式(光谱峰消失),M2为强吸收共振峰,插图的 X 偏振光谱放大图更清晰呈现超窄带特征;同时,225-325℃温度范围内,仿真共振波长无明显漂移,解决了介电热超表面的光谱漂移问题,带边模极图(图 3e)显示发射能量集中于法线方向,偏离法线 1° 外吸收效率显著下降,空间相干性优异。
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图2.模拟发射光谱显示高Q因子和近单位发射率,以及三个耦合谐振的电场分布。a) 显示XY偏振的发射光谱。X偏振的频谱表示2450厘米左右有三个共振−1:M1和M3是频谱峰值消失的BIC模式,而M2是中心共振模式,吸收力强。插图显示了X偏振的放大光谱。b) 耦合亮模和暗模的阻尼谐波振荡器概念。亮模式可由外部辐射激发,阻尼率γ1.暗模式不能直接被外部辐射激发。其阻尼率γ2通常比γ1小得多.c) 显示了三个共振的Ez场分布。M1和M3的场分布分别具有C2和C4对称性。它们不耦合到自由空间波。M2的场分布表示驻波。
从物理机制来看,超表面支持三种表面晶格共振(SLR),分别对应瑞利反常(RA)的(1,0)、(-1,0)、(0,±1) 阶次,其中 SLR (±1,0) 为亮模(可直接被外部辐射激发),SLR (0,±1) 为暗模(无法直接激发),这在图 3c 的动量空间能带结构中可明确观察到,且 M1、M2、M3 在Γ点附近(1°范围内)强耦合,反交叉特征明显,这是实现高Q与高发射率的关键耦合区域;SLR (1,0) 与 SLR (-1,0) 在Γ点(动量空间原点)形成驻波,与 SLR (0,±1) 强耦合后,SLR (1,0) 和 SLR (-1,0) 转化为 BICs(非辐射模式),其固有高Q特性使驻波模式(M2)的Q因子从本征状态的 53 提升至320,图2c中三个共振的 Ez 场分布能直观体现这一点,M1场分布具C2对称性,M3具C4对称性,均不与自由空间波耦合,M2场分布呈驻波特征,是实现高发射率的核心模式;此外,亮模与暗模的耦合引入额外非辐射损耗通道,使系统接近临界耦合条件(辐射损耗率 = 非辐射损耗率),从而实现 0.96 的高发射率,图2b的耦合亮模暗模阻尼谐振子模型可辅助理解,该模型中亮模阻尼率γ₁较大,可被外部辐射激发,暗模阻尼率 γ ₂远小于 γ₁,无法直接激发,二者耦合为系统引入额外损耗通道,而图 3a 和图 3b 则分别展示了间隔层厚度固定 150nm 时吸收率随金柱高度的变化、金柱高度固定 100nm 时吸收率随间隔层厚度的变化,清晰显示出金柱高度 100nm、间隔层厚度 150nm 时吸收率达约0.9 的最优参数组合,图3d作为图 3a 中白框区域的放大图,更细致呈现了金柱高度接近 100nm 时吸收率的快速上升与峰值特征;同时,分段金环破坏结构对称性,使 X/Y 偏振产生差异化响应,Y 偏振蓝移量可在 0-30nm 范围内调节,适用于气体传感中 “参考峰 - 检测峰” 的设计需求。
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图3.从参数调整和带图角度进行模式耦合演示。a) 显示当间隔层厚度固定在 150 nm 时,结构的吸收率与柱子高度的函数关系。b) 显示当柱高为 100 nm 时,结构的吸收率随间隔层厚度的函数。当间隔层厚度为150 nm时,吸收率达到≈0.96。c)显示了动量空间中三种模态的能带结构。M1、M2 和 M3 在Γ点附近(1° 以内)强耦合,这有助于M2 的吸收率达到 0.96。d) 是 (a) 白框中的放大图。e) 带边模的极致图((a)中的白线)进一步证实了发射极的良好方向性。
在实验验证方面,采用电子束光刻(EBL)结合物理气相沉积制备样品,通过傅里叶变换红外(FTIR)光谱仪(Bruker Vertex 70v)搭配碲镉汞(MCT)探测器表征,300℃下,X 偏振实验发射率 0.82,Q 因子 202(较此前金属基热发射器最高 Q 因子提升约5倍),光谱峰形与仿真高度一致,图 4a 展示了该 X 偏振实验发射光谱,共振峰对应波数 2450cm⁻¹,插图的光谱拟合曲线(R²>92%)助力计算Q因子;Y偏振实验结果与仿真趋势吻合,在感兴趣波长范围内同时出现尖锐峰与宽峰,2350cm⁻¹附近噪声增加源于二氧化碳吸收,这在图 4b 中可看到;225-325℃范围内,实验共振波长无明显漂移,图 4d 中不同温度(225℃、250℃、275℃、300℃、325℃)下的 X 偏振发射光谱,清晰呈现所有温度下共振峰位重合,直接验证了金属基结构的温度稳健性;扫描电子显微镜(SEM)图像(图 4c)显示,制备的4mm×4mm 样品中金环阵列排列整齐,单元胞尺寸与设计参数相符,无明显制造缺陷。不过实验与仿真存在差异(发射率略低、Q 因子略降),主要源于三方面:一是制造缺陷(金环表面粗糙度、EIA 光刻拼接误差);二是样品尺寸有限(单元胞数量非无限,与仿真的无限周期假设存在差异);三是实验采集角度(约 1°)与仿真的正入射条件不同,结合图 3c 的能带结构色散特性可知,非正入射会影响吸收效率。
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图4.制造样品的 SEM 和测量结果。a,b)显示了当样品加热到300 °C时,X和Y偏振在法向上的热发射光谱。 发射率是通过将发射归一化为相同温度下黑体的发射而获得的。Q因子是从MATLAB中的“CFTool”中提取的。插图显示拟合曲线。c) 显示 4 mm × 4 mm 制造样品的 SEM 图像。d) 显示中心波长在各种温度下的发射光谱没有偏移,表明设计对温度不敏感。当样品在较低温度下加热时,发射会下降。发射由 325 °C 时的发射归一化。
作者采用单步光刻结合标准剥离工艺,无需蚀刻或额外光刻对准,步骤包括:CaF₂基底清洗→沉积15nm Al₂O₃粘附层(解决Ge与基底的粘附问题)→涂覆SML电子束抗蚀剂与15nm Au层( dissipate 电子束曝光电荷)→电子束光刻(EBL)曝光与显影→热蒸发沉积Al和Ge(Ge沉积速率降至1Å/s以避免裂纹)→丙酮浸泡剥离。制造的样品如图5所示。
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图5.锗在CaF2上的沉积制备超表面的基板和SEM(a)沉积在CaF上的Ge薄膜2没有粘合层的基材。(b、c)在CaF2上沉积的Ge的SEM图像使用不同沉积速率的基板:(b)4 Å/s和(c)1 Å/s。(d)制造的超表面的倾斜SEM图像,显示截锥轮廓。
为满足偏振无关应用需求,研究团队移除分段金环,设计对称金环结构,该结构下 X 与 Y 偏振发射峰位重合,仿真 Q因子约 400、实验 Q 因子约 197,仍保持高发射率与窄带特性,图 6a 的对称金环结构模拟发射光谱显示 0°、45°、90° 偏振下发射峰位一致,图 6b 的实验发射光谱也呈现相同规律,且插图的对称金环样品 SEM 图像验证了样品制备质量,该设计为无需偏振区分的场景提供了解决方案,进一步拓展了超表面的应用范围。
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图6.对称环结构,与偏振无关的发射。在EIA的辅助下,对称环结构仍然显示出高Q因子和高发射率。a)显示了三种偏振条件下的仿真结果,b)显示了与仿真数据相同的偏振条件下的实验实测结果。发射归一化为 0 度偏振处的发射。Q因子是从MATLAB中的“CFTool”中提取的。插图显示了拟合曲线和制造样品的 SEM 图像。
结论与展望
研究通过耦合三种表面晶格共振,成功实现基于 BICs 与 EIA 机制的金属基热超表面,核心优势显著:实验验证 X 偏振发射率 0.82、Q 因子 202,仿真值达 0.96、320,较传统金属基热发射器Q因子提升约5倍,实现了高性能突破;225-325℃范围内光谱峰位无漂移,优于介电热超表面,具备出色的温度稳定性;分段金环设计实现 X/Y 偏振差异化响应(蓝移 0-30nm),对称结构可实现偏振无关,适配多场景需求,体现了良好的偏振可调性;通过缩放单元胞周期与金环半径,可在中红外宽波段调谐共振峰位,拥有较强的可扩展性。该成果为窄带热发射应用(如自由空间通信、分子传感、医疗诊断、环境监测)提供关键技术方案,未来通过优化制造工艺(减少表面粗糙度、扩大样品尺寸)可进一步提升性能。
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