北京
以稀土过渡金属氧化物为代表的强关联电子材料，因其自旋、电荷、轨道以及晶格等多自由度之间的强烈耦合，呈现出丰富的演生物态，涉及高温超导、铁磁性以及金属-绝缘体转变等一系列凝聚态物理重要问题。特别地，氧化物界面空间反演对称性破缺、界面电荷转移和原子重组等可激发块体材料中难以实现的层展物性，例如在两个绝缘的氧化物界面可以形成二维电子气，在两个非磁性的氧化物界面可出现铁磁性等。然而，能否通过原子层精度的界面工程突破体相材料的物理极限,实现高温稳定的量子新物态仍极具挑战。已有报道表明双层钙钛矿材料的铁磁性与B位阳离子的有序度密切相关，但相关研究多集中于NaCl型(CE型)有序体系，对层状长程有序双层钙钛矿的研究仍鲜有报道。
LaNiO3(LNO)是钙钛矿稀土镍氧化物RNiO3中唯一一种泡利顺磁性(PM)金属，在任何温度下均无磁有序的迹象。此外Ni-3d能带和O-2p能带之间强烈的杂化效应导致LNO是一种电荷转移金属。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心磁学国家重点实验室M03组沈保根院士团队利用反铁磁绝缘体LaFeO3(LFO)充当电子给体，构筑了LNOn/LFO1(n=1-5)的超晶格，通过调节界面Fe³⁺→Ni³⁺的电荷转移从而控制Fe-O-Ni能带的轨道杂化程度在1:1超晶格即层状La2NiFeO6双钙钛矿薄膜中诱导出了远高于室温的铁磁性。
a LNOn/LFO1的超晶格结构的STEM图；b,c LNOn/LFO1的磁性M-H以及M-T曲线； d,e 界面电荷转移导致的共价铁磁性示意图
研究团队采用脉冲激光沉积层层外延生长技术，在SrTiO3 (001)衬底上成功制备出高质量LNOn/LFO1超晶格，在由1个单胞赝立方LNO和1个单胞赝立方LFO组成的超晶格极限情况下，获得了高达4μB每周期的饱和磁化强度以及 608 K的居里温度(TC)，远高于B位离子无序的LaFe0.5Ni0.5O3固溶体薄膜的磁性 (TC=109 K)。通过X射线吸收谱(XAS)的测量，团队证实了界面处存在Fe³⁺→Ni³⁺的电荷转移，且电荷转移量调控的Ni-3d和O-2p之间的轨道杂化效应与铁磁性的出现密切相关，从而解释了LNO1/LFO1超晶格中的最强磁性。这种人工设计的B位离子层状有序La2FeNiO6双钙钛矿结构同时具备半导体电输运行为与高温磁性，在磁存储、磁传感器及存算一体逻辑器件中具有应用潜力。该工作不仅突破了传统3d氧化物双钙钛矿材料的性能极限，更展示了界面工程在调控强关联体系中的强大能力，为设计高温磁性材料、探索磁电耦合效应提供了全新思路。
相关论文以Ferromagnetism in LaFeO3/LaNiO3 Superlattices with High Curie Temperature为题发表于Nature Communications 16,3691 (2025)上。M03组博士生周天霖为第一作者，陈允忠研究员为通讯作者。先进材料实验室张庆华副研究员在电镜表征方面给予了合作支持。该工作得到了国家自然科学基金科学中心项目、国家自然科学基金重大项目、科技部国家重点研发计划以及中国科学院人才计划等的支持。
编辑：Chocobo
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