文献分享392：操控石墨烯的π电子行为，实现卓越的太阳能蒸汽生成和盐回收

本期分享发表在Desalination杂志上题目为“Manipulating π electron behavior of graphene for remarkable solar steam generation and salt recovery”的研究文章。

Part 1 文章简介

太阳能蒸汽发电是一种有前途的可持续技术，可应对全球水资源短缺和能源短缺问题。尽管人们一直致力于开发强大的材料和优异的结构，但对于出色的太阳能蒸汽发电而言，同步调节太阳吸收和光热材料组装中的电子行为仍然不太好。在此，通过改变 C/O（sp2/sp3）比来精细地操纵石墨烯的 π 电子，从而进一步调节石墨平面上的 π 共轭网络，进而调节 3D 自组装。首先结合实验和理论研究了 π 电子调控对脱氧氧化石墨烯 (dGO) 的太阳吸收和光热转换性能以及 dGO 气凝胶的太阳界面蒸发和盐回收性能的影响：1) 具有高 C/O 比的 dGO 呈现相当大的 π 共轭网络，降低了带隙，导致平均太阳吸收率高达 97.6%； 2）由C/O比为4.63的dGO纳米片自堆叠而成的dGO气凝胶π-π在吸水和隔热之间实现了最佳平衡，在一个太阳辐射下可实现5.82 kg m-2 h-1的超高蒸发率；3）“U”形dGO气凝胶设计精良，可回收盐，回收率高达0.374 kg m-2 h-1，且具有长期蒸发性能。这项工作为设计高效太阳能界面蒸发器开辟了一条有效途径，对碳质和聚合物基光热材料尤其具有重要的参考意义。

‍ Part 2 主要图表

方案1是由π电子操纵的dGO气凝胶用于太阳能蒸汽产生的示意图。（1）具有较大π共轭结构的dGO具有较低的带隙，有利于太阳吸收和光热转换。（2）dGO气凝胶通过π-π相互作用自组装，其多孔结构可以通过毛细作用将水向上吸入。（3）在特定容器中，通过GO的热液反应可以获得“U”形。dGO气凝胶的凹槽将光捕获在内部并增强光的反射，而盐沉淀仅发生在顶部边缘，实现了盐的分离并减轻了水蒸发的衰减。

图1是dGO 的分子结构随热液温度而变化。（a）在不同热液温度下制备的 GO 和 dGO 的 XPS 测量光谱。（b）GO 和 dGO 的 C/O 比和总氧含量随热液温度而变化。（c）GO 和 dGO 的 C 1 s XPS 光谱随热液温度而变化。（d）dGO 中各种官能团的含量和 sp2 C/sp3 C 比随热液温度而变化。原始数据在补充信息表 S1 中给出。（e）GO 通过热液反应分子结构演变的示意图。插图：橙黄色区域为 π 共轭结构。

图2是dGO 的太阳吸收和电结构。（a）GO 和 dGO 的 UV-vis-NIR 吸收光谱。彩色区域显示太阳光谱辐照度 (AM 1.5G)。（b）dGO 片剂表面温度随时间变化（左）和相应的红外照片（右）在一个太阳辐射下。（c）C/O 比从 2.0 到 9.0 不等的 dGO 模型的自旋极化态密度。（d）具有不同 C/O 比的 dGO 模型的球棒图，考虑到主要的石墨烯-氧相互作用是环氧键合。（e）计算出不同 C/O 比下的电带隙趋势。

图3是3D dGOA的多孔结构和供水情况。（a）在不同水热温度和时间下制备的dGOA的数字图像。上：从左到右的dGOA分别在水热温度下制备，水热时间为120°C、150°C、180°C和200°C。水热时间为6小时。下：从左到右的dGOA分别在水热时间为3小时、6小时、12小时、18小时和24小时时制备。水热温度为150°C。（b）dGOA横截面的SEM图像。插图：dGOA表面的SEM图像。（c）在不同水热温度下制备的dGOA的孔径和密度。（d）在不同水热温度下制备的GO和dGOA的水接触角。 （e）dGOA 中毛细水上升的拉普拉斯压力和高度随热液温度的变化。插图显示了亲水和疏水孔中毛细水的示意图。（f）在不同热液温度下制备的 dGOA 的含水能力。（g）完全水合 dGOA-120°C 在一个太阳辐射下的红外图像。（h）完全水合 dGOA-150°C 在一个太阳辐射下的红外图像。（i）dGOA 之间的综合性能比较。

图4是3D 太阳界面蒸发系统和实验结果。（a）3D SIE 系统的示意图（左）和照片（右）。dGOA 布置在 PS 泡沫上，并在气凝胶和泡沫之间放置一张吸水纸以将水向上吸。（b）在不同热液温度下制备的 3D dGOA 在 1 个太阳辐射和黑暗条件下水的质量变化随时间的变化。（c）在不同热液温度下制备的蒸发器的蒸发速率。（d）我们的工作与报告结果的比较。原始数据在补充信息表 S2 中给出。（e）本体水和 dGOA 的热流-温度曲线。（f）dGOA 中水的拉曼光谱，拟合峰显示自由水和中间水。（g）12 小时测试中 dGOA 的质量变化和蒸发速率的时间变化。 (h) dGOA 在一个太阳辐射下的循环蒸发性能。(i) 带有 9 个 dGOA 阵列的太阳能蒸馏器在阳光照射前后的光学照片。(j) 不同天气条件下（7 天）dGOA 的总水收集量。原始数据在补充信息表 S3 中给出。(k) 海水淡化前后四种主要海水离子的浓度。

图5是dGOA 的形状调节和盐收集。（a）在相应形状的石英玻璃容器中形成的不同形状的 dGO 水凝胶的照片。（b）各种形状的聚四氟乙烯 (PTFE) 容器的照片（上）以及在 PTFE 容器中形成的相应 dGOA（下）。（c）在一个太阳照射下连续 12 小时脱盐测试期间的“U”形 dGOA 的照片。（d）在一个太阳照射下连续 12 小时的“U”形 dGOA 在 10 wt% 盐水中的蒸发率。（e）与其他太阳能海水淡化装置相比的“U”形 dGOA 的盐收集率。原始数据在补充信息中的表 S4 中给出。

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.desal.2025.118855

引用：Tang, Qiang, et al. "Manipulating π electron behavior of graphene for remarkable solar steam generation and salt recovery." Desalination (2025): 118855.

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