山东大学李培洲教授课题组在3D-COF材料光催化领域获新进展

图1 三维光敏COF的合成与结构示意图图2 COF在光催化氧化反应中的协同效应

近日，山东大学化学与化工学院李培洲教授课题组通过精准整合两种光响应结构单元（卟啉和三苯胺），成功构建了一种新型三维共价有机框架（COF）材料，显著提升了多种光催化氧化反应的效率。相关研究成果以“Integrating Two Photochromics into One Three-Dimensional Covalent Organic Framework for Synergistically Enhancing Multiple Photocatalytic Oxidations”为题发表在国际期刊Angewandte Chemie International Edition（IF = 16.1，中科院1区）上。论文的通讯作者为山东大学化学与化工学院教授李培洲和南洋理工大学教授赵彦利。山东大学访问学者邢令宝教授、博士研究生程轲、硕士研究生李海莲和山东理工大学讲师牛凯凯为共同第一作者。山东大学为第一作者和通讯作者单位。

光催化氧化反应在药物合成、能源转化及环境治理等领域具有重要应用，但其高效催化剂的开发仍面临挑战。传统光催化剂通常仅能生成单一活性氧物种（ROS），限制了其应用范围。本研究创新性地将卟啉和三苯胺两种光活性单元整合至同一COF框架中（图1），通过协同效应实现了两种ROS（单线态氧1O2和超氧阴离子·O2⁻）的高效生成。实验表明，该COF在烷基苯氧化、硅烷氧化、硫醚氧化及交叉脱氢偶联（CDC）等反应中均表现出优异催化活性（图2），且克级规模反应中仍保持高效率，展现出工业化应用潜力。

研究团队通过实验与理论计算揭示了COF的光催化增强机制：卟啉单元主导1O2生成，而三苯胺单元促进·O2⁻形成，二者协同作用显著提升了电荷分离效率和电子传输能力。此外，该COF在高温（>400 ℃）及多种有机溶剂中均表现出高稳定性，循环使用5次后催化活性无明显下降，为非均相光催化剂的开发提供了新思路。

李培洲课题组主要从事“功能多孔材料合成及应用”方面的相关工作，集中于新型多孔材料的设计合成及其在催化、能源与环境以及医药领域的应用，注重新结构的合成、以及物质构效关系方面的探索与应用研究。近些年来，已在非均相光催化、质子传导、污染物吸附以及光动力治疗和生物纳米抗菌等领域取得重要进展。近期其在光催化领域发表多篇研究性论文，如：(1)Angew. Chem. Int. Ed.2025DOI: 10.1002/anie.202425668. (2)Nat. Commun.202415, 1267. (3)ACS Cat.202414, 2631. (4)Sci. China Mater.202467, 833. (5)Small202319, 2303324. (6)ACS Nano202216, 21565. (7)ACS Mater. Lett.20224, 1160. (8)ACS Appl. Mater. Interfaces202214, 23518. (9)ACS Appl. Mater. Interfaces202113, 20137。

上述系列研究工作得到了山东省自然科学基金和新加坡教育部研究基金的资助。

来源：山东大学