华南理工大学团队，时隔一个多月再发Nature！

论文截图

继无机钙钛矿叠层光伏领域实现突破后，华南理工大学严克友教授团队在高能量密度锂金属电池领域又取得重大进展。该成果为研发、制造新一代高性能锂电池、推动新能源汽车以及光伏-储能一体化等领域发展提供了新的关键技术。

该团队针对锂金属负极在碳酸酯电解液的界面稳定性难题，利用单斜相m-Li2ZrF6纳米颗粒作为添加剂，成功在锂金属负极表面构建了具有优异电化学性能的基于三方相t-Li2ZrF6固态电解质界面，实现了锂金属电池在高载量、低N/P值和超高倍率下的稳定循环，能够在2C的倍率下循环3000次后依然拥有80%的容量保持率，达到同级别最高水平。

由于m-Li2ZrF6 纳米颗粒的合成工艺简单，具备大规模生产条件，为锂金属电池的广泛应用提供了解决方案。研究成果历经2年5个月的4轮审稿、修改，最终以“Li2ZrF6 based electrolytes for durable lithium metal batteries”（六氟锆酸锂基耐用型锂金属电池）为题发表在国际顶尖学术期刊

Nature

该论文第一完成单位为华南理工大学，徐庆帅博士为第一作者，丘勇才、严克友教授领导了该项目团队，严克友为通讯作者。昆明理工大学李坦副教授、温州大学居治金教授为共同第一作者。浙江工业大学陶新永教授、中国科学院物理研究所李泓研究员、北京航空航天大学郭林教授为共同通讯作者。该工作得到了海外高层次人才计划、国家自然科学基金和重点研发计划，广东省创新创业团队及青年拔尖人才计划、兴华人才计划的基金的大力支持。

锂金属电池凭借锂金属负极极低的电化学还原电位和超过高的理论比容量，而被认为是最有潜力的下一代电池候选者，它有潜力将现有锂离子电池的能量密度提升一倍。然而目前，基于锂离子电池的碳酸酯基电解液体系，与锂金属电池仍然无法很好地兼容。其根本原因在于，目前的商业电解液无法在锂金属负极表面形成稳定的固态电解质界面。这种缺陷不仅会造成锂枝晶的生长，带来电池爆炸的风险，还会严重影响锂金属电池的循环寿命。如何在锂金属负极界面表面构建同时具有高电子绝缘性、高离子电导率和高化学稳定的理想型固态电解质界面，一直是这一研究中的关键难题。

该工作创新点和作用机理示意图

针对以上难点，研究团队基于理论计算，验证了以t-Li2ZrF6 晶体构建理想型固态电解质界面的可行性，首次提出用电场驱动m-Li2ZrF6 转化为t-Li2ZrF6来构筑固态电解质界面的策略。相关实验表明，这一策略不仅能够凭借优异的电子绝缘性阻止电子击穿固态电解质界面进而抑制电解液的分解，还能够为Li+ 提供快速迁移的通道，提高锂金属电池的倍率性能。此外，t-Li2ZrF6晶体表面丰富的亲锂位点能够和其内部的离子通道一起，诱导锂金属均匀沉积，抑制锂枝晶的生长，从而提高锂金属电池的安全性。同时，过量m-Li2ZrF6添加剂不仅能够改善传统添加剂在循环中被耗尽的缺陷，还能够通过ZrF62-离子及时修复破损的固态电解质界面，为锂金属负极的界面稳定性提供长期保护。

基于上述优势，m-Li2ZrF6纳米添加剂能够使Li||LiFePO4电池在普通商业碳酸酯电解液中，以2C的倍率稳定循环3000次，且拥有超过80%的容量保持率。这项工作为锂金属负极界面保护提供了新的研究材料和思路。

日前，严克友教授团队成功制备了全球首个2端全无机钙钛矿叠层电池，相关成果以“Durable all Inorganic perovskite tandem photovoltaics”为题发表在Nature上，受到各界关注。本文是时隔一个多月后，该团队发表在

Nature

华南理工大学主要作者介绍

徐庆帅，本文第一作者，华南理工大学博士。博士导师为丘勇才、严克友教授。主要从事储能材料制备，锂金属负极设计和电解液设计研究，并得了一系列的研究成果。近五年以第一作者在国际著名期刊上发表多篇SCI期刊论文，其中包括

Nature

严克友教授，本文通讯作者，海外高层次引进人才，环境与能源学院环境与能源融合教研所所长，发光材料与器件国家重点实验室成员，硕/博导。长期从事太阳能转化、储存和利用研究，在

Nature

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08294-z

Nature发文！华南理工学者勇闯“无人区” 实现钙钛矿太阳能电池重大突破

华南理工大学严克友教授团队针对钙钛矿电池光热稳定性差的行业难题，利用绿色配体演变策略，调控全无机窄带隙钙钛矿薄膜的成核结晶，成功制备了全球首个2端全无机钙钛矿叠层电池，85 ℃光热稳定性老化测试表现良好。相关成果2024年11月29日以“Durable all Inorganic perovskite tandem photovoltaics”为题发表在Nature上。

段程皓博士为本文第一作者，严克友教授为唯一通讯作者，华南理工大学为第一完成单位，论文合作者包括德国Christoph J. Brabec教授，瑞典林雪平大学高峰、王锋教授，香港中文大学路新慧教授，国家纳米中心丁黎明研究员等。该工作得到了海外高层次人才计划、国家自然科学基金，广东省创新创业团队及青年拔尖人才计划、兴华人才计划的基金的大力支持。

用无机阳离子（如Cs+）取代有机阳离子（如甲铵基（MA+）和甲脒（FA+））制备的全无机钙钛矿是提高钙钛矿太阳能电池长期光稳定性和热稳定性的有效途径。同时，为了实现更高的光伏效率，实现由多个带隙子电池组成的叠层太阳能电池是一种可行的方法。无机铅钙钛矿的固有带隙（1.7-2.3 eV）适合作为叠层太阳能电池的宽带隙顶电池。利用Pb-Sn混合制备的无机钙钛矿可将带隙缩小到1.25−1.40 eV，适用于叠层太阳能电池的窄带隙底电池。因此，全无机钙钛矿叠层太阳能电池有望打破效率瓶颈，并解决钙钛矿电池光热稳定性差的问题。然而，锡离子诱导的较差薄膜形貌和深陷阱态，无机窄带隙钙钛矿太阳能电池的效率较低，导致目前还没有关于2端全无机钙钛矿叠层太阳能电池的报道。

该团队采用对甲苯磺酰肼的配体演变策略制备了带隙为1.31 eV的无机窄带隙CsPb0.4Sn0.6I3钙钛矿太阳能电池。配体演变策略实现了一箭三雕的作用，即：低温处理阶段对甲苯磺酰肼作为配体调控钙钛矿薄膜的结晶过程，高温处理时将薄膜中的Sn4+还原成Sn2+减少深能级陷阱态，同时对甲苯磺酰肼的生成产物对甲苯磺酸又可以作为新的配体钝化钙钛矿薄膜的缺陷态。带隙1.31 eV的CsPb0.4Sn0.6I3钙钛矿太阳能电池获得了17.41%的破纪录效率。结合带隙为1.92 eV的CsPbI2Br顶电池，首次成功构建了效率为22.57%（认证为21.92%）的2端全无机钙钛矿叠层太阳能电池。

全无机钙钛矿叠层电池的成功构建，有望在未来解决有机-无机杂化钙钛矿叠层太阳能电池光热稳定性差的问题。未来，该团队将针对减少无机宽带隙子电池的电压损耗、提高无机窄带隙子电池的稳定性以及减少复合层连接时的电压损耗，降本增效等开展进一步的研究。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-024-08432-7

主要作者简介

段程皓博士，本文第一作者，华南理工大学助理研究员。在华南理工大学获得博士学位（师从严克友教授），并先后在华南理工大学（合作导师严克友教授）和香港中文大学（合作导师路新慧教授）从事博士后研究。主要从事半导体功能纳米材料合成、无机钙钛矿太阳能电池以及叠层器件的研究，取得了一系列的研究成果。近五年在国际著名期刊上发表30多篇SCI期刊论文，包括Nature，Energy Environ. Sci.，Adv. Mater.，Angew. Chem.，Adv. Energy. Mater等。

严克友教授，本文通讯作者，海外高层次引进人才，环境与能源学院环境与能源融合教研所所长，发光材料与器件国家重点实验室成员，硕/博导。长期从事太阳能转化、储存和利用研究，在Nature，J. Am. Chem. Soc.，Energy Environ. Sci.，Adv. Mater.，Angew. Chem.，Adv. Energy. Mater等国际学术期刊发表学术论文150余篇，文章被引万余次，多次被学术媒体报道。主持海外高层次人才、广东省创新创业团队及青年拔尖项目等，获得教育部自然科学二等奖等。

单位简介

华南理工大学环境与能源学院具有“环境科学与工程”一级学科博士学位授予权，本科专业“环境工程”入选国家一流专业建设。环境科学/生态学2017年进入全球ESI前1%。学院下设水工、水处理、大气、土壤、固废、污控、生态、新能源、环能、环境健康共10个教研所。建有国家工程实验室、教育部重点实验室、省重点实验室等20个高水平创新科研平台。学院面向国家战略重大需求，充分发挥“源头减排、过程控制、末端治理”全过程污染控制优势，先后承担一大批国家重点重大类科研项目和工程类项目，获国家科技奖励4项、省部级一等奖30余项、国家专利奖9项，有力支撑国家和湾区经济社会发展和生态文明建设。

环境与能源融合教研所，面向国家重大需求和“双碳”目标，围绕能源与环境交叉领域的新材料、新器件和新技术开展研究。主要研究内容包括：太阳能高效转换、储存和绿色利用技术；光电热、生物质环境催化净化及其再生技术；废旧新能源材料和器件的绿色回收和资源化循环再利用技术。

来源：华南理工大学