Advanced Materials|探索热对流在界面光热-光催化耦合系统中的关键作用机理

成果简介

近日，成都理工大学李小可课题组与浙江海洋大学周英棠课题组合作，在国际顶级期刊《Advanced Materials》(IF= 27.4)发表了题为“Reassessing the Role of Thermal Convection in Simultaneous Water Production and Pollutant Degradation in Interfacial Photothermal-Photocatalytic Systems”的研究论文。在这项研究中，研究人员首先制备了多壁碳纳米管-金属有机框架复合材料作为高效光吸收剂与光催化剂。随后，将该材料与明胶-聚乙烯醇双网络水凝胶结合，构建了一种新型界面光蒸发-光催化耦合系统。该系统具有水-固气三相界面，界面处在系统运行过程中会产生微热对流，这使其不仅具有高效蒸发性能（2.84 kg m-2 h-1，蒸发效率95.3%），而且还能去除包括VOCs在内的多种有机污染物。研究人员通过模拟计算与实验验证相结合的方法，证实了蒸发过程中三相界面处热对流的增强显著促进了传热与传质过程，加速了反应副产物的释放，从而同时提高了界面蒸发性能和光催化效率。这一研究为评估热对流对水蒸发和污染物降解的影响提供了新的视角，并为进一步增强界面蒸发-催化系统的效率提供了新的思路。

研究背景

随着工业化和城市化的快速发展，含有有机污染物的废水处理成为了亟待解决的问题。传统的水处理技术往往能耗高、效率低，且难以彻底去除有机污染物，尤其是挥发性有机化合物（VOCs）。太阳能驱动的界面蒸发（SIE）技术作为一种新兴的水处理解决方案，因其节能和环保的特点而受到广泛关注。SIE技术能够有效地从盐水、海水或含有重金属的废水中净化水质。然而，现有的SIE技术在处理含有有机废水，尤其是VOCs时，其效率仍然有限。这些污染物不仅会在水体中积累，还可能随着蒸汽释放，给水资源的可持续管理带来重大障碍。为了解决这一问题，研究者们开始探索将光催化技术与光热效应相结合，以期在提高水蒸发效率的同时，实现有机污染物的降解。尽管已有研究表明这种耦合技术具有潜力，但水蒸发和光催化过程在蒸发器内（如膜、纺织品和碳基材料）是分开进行的，它们的效率受到光吸收谱、对流换热和质量传递速率或光生载流子复合速率的限制。因此，如何在界面光热-光催化系统中实现高效且同时的水蒸发和污染物降解，其机制尚不清楚。

图文导读

图1：a) 透射电镜图像和 b) MWCNTs@NM88B高倍透射电镜图像;c) MWCNTs、NM88B和MWCNTs@NM88B的XRD谱图；d) MWCNTs和MWCNTs@NM88B的拉曼光谱；e) SEM图像和f) MMH的EDX元素映射。

图2：a)水凝胶的接触角；b) TE和c)TM存在时MWCNTs@NM88B的电场分布；d) MH和 e) MMH不同辐照时间下表面红外温度分布；f) 含MMH水的温度分布；g) 太阳辐照下MMH的温度分布；h) 1个太阳下水凝胶的蒸发速率和蒸发效率；i) pH值对蒸发过程的影响；j) 连续30天循环稳定性蒸发实验。

图3：水凝胶的光催化降解性能。

图4：a) HOMO和LUMO分布；b) TC分子的Fukui指数和NPA电荷分布（蓝色和红色分别代表亲核攻击和亲电攻击）；c) TC在MMH/H2O2/可见光过程中的降解途径。

图5：a)原子力显微镜图像；b) NM88B的表面电位分布；c)原子力显微镜图像和 d) MWCNTs@NM88B的表面电位分布；MWCNTs@NM88B的 e) N 1s, f) Fe 2p, g) C 1s的原位XPS谱；h) 不同条件下MMH在DMPO-•OH水溶液中的ESR谱；太阳照射下MMH表面与上方空气之间i)温度和 j) 湿度的变化；k) MMH水气界面热对流变化的模拟。

作者简介

李小可，成都理工大学副教授，硕士生导师，西安交通大学博士后，主要从事太阳能光热转换与太阳能热利用技术相关领域的研究，截止目前共发表SCI论文及中文核心期刊论文70余篇，总他引次数超过2000次，H指数为15，并有多篇论文入选ESI热点论文和高被引论文，连续三年入选全球前2%顶尖科学家(2022，2023，2024)。邮箱：xiaokeli319@126.com

周英棠，浙江海洋大学教授/博士生导师。研究方向为高通量多元检测技术，光热材料在肿瘤治疗，海水淡化及水处理的研究。近三年以通讯作者在Prog Mater Sci., Nat.Commun., Adv. Mater., Angew Chem, Adv. Energy Mater., Coordin. Chem. Rev., Adv.Functional Mater., Nano Energy, ACS Nano, Applied Cata. B. Env.等高水平期刊发表论文100余篇。中国自然资源部海洋环境试点城市项目委员会成员，中国医疗器械学会浙江分会青委会副秘书长。邮箱：zhouyingtang@zjou.edu.cn

杨锐，成都理工大学材料与化学化工学院2022级硕士研究生。邮箱：youngrui1999@163.com

https://doi.org/10.1002/adma.202416283