四川
第一作者：Yang Ke
通讯作者：柳明助理教授、贺艳兵研究员、康飞宇教授
通讯单位：清华大学深圳国际研究生院
DOI: 10.1021/jacs.4c00976.
研究背景
为实现高能量密度的目标，研究者们致力于开发可与锂金属阳极和高压阴极相匹配的固态电解质（SSEs）与锂金属电池（LMBs）。固态聚合物电解质（SPEs）因其灵活性和良好界面接触成为候选材料，但传统的凝胶电解质存在安全风险，全固态电解质（ASSEs）则受离子电导率限制。聚偏二氟乙烯基固态电解质因其刚柔结合和少量溶剂特性展现出良好前景，但其离子电导率仍有限，同时实现高离子电导率和界面稳定性是一大挑战。目前的研究聚焦于增强基于PVDF的SPE的界面相容性和离子电导率，但N, N-二甲基甲酰胺（DMF）溶剂在界面处的聚集和与Li金属的副反应导致库仑效率低和容量衰减严重。此外，Li+-DMF的结合能与溶剂化结构限制了离子电导率的提高和界面反应动力学。因此，需调控PVDF基电解质的微观结构，为固态电池创造稳定的Li+传输和反应环境。基于此，康飞宇教授团队利用2, 2, 2-三氟乙酰胺（TFA）代替传统的DMF来构建弱相互作用环境，实现了电解质的高离子电导率。
文章要点
1、揭示微观结构与离子传输能力的关系：该研究在原子水平上深入剖析了PVDF基电解质的微观结构，并阐明了Li+相互作用环境（包括溶剂-Li+、溶剂-聚合物和溶剂-填料相互作用）对离子传输能力和界面稳定性的影响，为优化电解质性能提供了重要的理论依据。
2、作者创新性地提出了一种弱相互作用策略，使用TFA溶剂替代传统的DMF。TFA的较低Li+结合能能够调整溶剂化结构，形成丰富的Li+聚集体，并促进阴离子参与溶剂化结构，显著提升了界面和结构稳定性。此外，溶剂填料的较弱相互作用有助于实现更快的离子传输，使所开发的固态电池在实际条件下实现了创纪录的性能。
图文展示
图1. PVDF电解液的特性及LN填料的作用
图2.酰胺溶剂系列的逐步研究和电解质的设计
图3.电解质的电化学性质、溶剂化结构和离子传输
图4. Li||NCM811固态全电池的循环稳定性
图5.循环锂金属负极和NCM811正极的界面和结构表征
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