首推！大牛系列Nam-Gyu Park：2023年钙钛矿器件集锦

知光谷联编辑部对2023年国内外科研团队—Nam-Gyu Park团队的最新重要进展进行了梳理，总结了钙钛矿太阳能电池、钙钛矿发光二极管以及钙钛矿材料的其他应用，今天给大家分享Nam-Gyu Park团队在钙钛矿光伏的研究进展。

1.Nature ：环境可持续钙钛矿太阳能电池的铅固定化

铅固定化是一种将水溶性铅离子在大pH值和温度范围内转化为不溶性，非生物可利用性和不可运输形式的策略，并且在设备损坏时抑制铅泄漏。理想的方法应确保足够的铅螯合能力，而不会对设备性能、生产成本和回收产生实质性影响。

那不勒斯腓特烈二世大学Antonio Abate, 成均馆大学Michael Grätzel &Nam-Gyu Park 等人分析了钙钛矿太阳能电池中固定Pb2+的化学方法，包括颗粒隔离、铅络合、结构整合和泄漏铅的吸附，以及它们将铅泄漏抑制到最低水平的可行性。我们强调需要建立一个标准的铅泄漏测试和相关的数学模型，以可靠地评估钙钛矿光电子产品的潜在环境风险。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-05938-4

2.Nature：钙钛矿太阳能电池中面外阳离子组成的均匀化

公式为FA 1−x Cs x PbI 3 的钙钛矿太阳能电池，其中FA是甲脒，提供了一个有吸引力的选择，集成了高效率，持久的稳定性和与大规模制造的兼容性。尽管Cs阳离子的掺入可能会形成完美的钙钛矿晶格，但a位阳离子偏析引起的成分不均匀性可能会对太阳能电池的光伏性能造成不利影响。

在这里，中国科学院合肥物理科学研究院固体物理研究所Songyuan Dai, Jiajiu Ye&  Xu Pan和成均馆大学Nam-Gyu Park等人可视化了钙钛矿薄膜沿垂直方向的面外成分不均匀性，并确定了不均匀性的潜在原因及其对器件的潜在影响。我们设计了一种使用1-(苯基磺酰)吡咯的策略来均匀钙钛矿薄膜中阳离子组成的分布。由此产生的p-i-n器件产生了经认证的稳态光子到电子的转换效率为25.2%和持久的稳定性。

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06784-0

3.Science：揭示稳定钙钛矿太阳能电池的面依赖性降解和面工程

无数的研究和策略已经致力于提高钙钛矿薄膜的稳定性;然而，不同钙钛矿晶面在稳定性中的作用仍是未知的。在这里，成均馆大学Seok Joon Kwon，Michael Grätzel&Nam-Gyu Park等人揭示了碘化甲脒铅(FAPbI 3 )薄膜表面依赖性降解的潜在机制。发现(100)界面比(111)界面更容易受到水分引起的降解。

通过实验与理论相结合的研究，揭示了其降解机理：在拉长的铅碘(Pb-I)键距后，观察到强烈的水粘附，导致(100)面发生δ相转变。通过工程设计，可以获得更高的(111)面表面分数，并且(111)主导的结晶FAPbI 3 薄膜具有优异的抗湿稳定性。我们的研究结果阐明了未知的依赖因素的降解机制和动力学。

原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adf3349

4.Science Advance：揭示稳定钙钛矿太阳能电池的面依赖性降解和面工程

初步的理论分析表明，晶格松弛可以用来释放FAPbI 3 钙钛矿中的晶格应变，以保证高的x射线探测性能和提高的稳定性。在此，陕西师范大学YuchengLiu，刘生忠和成均馆大学Nam-GyuPark等人通过晶格工程在环境气氛中退火实现了稳定的黑色α相FAPbI 3 单晶(SCs)。工程α-FAPbI 3 SC探测器具有4.15 × 105 μC Gyair−1cm−2的高灵敏度、1.1 nGyair s−1的低检出限、15.9 lp mm−1的高分辨率和214 μs的短响应时间等优点。

进一步展示了FAPbI 3 SC在低于10 nGyair s−1的剂量率下的高清x射线成像，表明患者一次性胸部前路诊断的最小剂量面积积为0.048 mGyair cm2，比国际参考水平150 mGyair cm2低3000多倍。此外，强大的长期稳定性使FAPbI 3 SC x射线探测器稳定工作超过40年。

原文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh2255

5.EES：纪录值！湿润的二维钙钛矿产生30mWcm-3的功率密度

除了光伏效应外，成均馆大学Nam-Gyu Park、延世大学Sang-Woo Kim等人首次报道了位于垂直安装电极结构之间的二维（2D）卤化物钙钛矿的离子光伏效应，该钙钛矿通过吸收水分发电。

得益于EOA2PbI4（EOA=乙醇铵）2D钙钛矿的亲水性和离子性，该器件具有约1.67µm厚的钙钛矿膜，产生约0.7 V的电压、26.7µA cm−2的电流密度和30 mW cm−3的功率密度，比迄今为止报道的最佳值（约4.2 mW cm-3）高出7倍多。

结合实验和理论研究发现，水分子和钙钛矿层之间的相互作用是发电的关键，发电可以形成自维持的水分梯度和相应的离子梯度。作者观察到拓扑吸附-解吸反应，表明即使在去除水分后，2D钙钛矿结构也能保持。这种新型钙钛矿离子光伏器件及其从大气水分中获取能量的优异能力有望为开发有机-无机杂化卤化物钙钛矿的新特性开辟新的机会。

原文链接：https://doi.org/10.1039/D3EE01765F

6.ACS Energy Lett.: 由有序溶剂化准晶PbI2诱导稳定α相FAPbI3钙钛矿

在制备钙钛矿薄膜的两步过程中，PbI2溶液的化学性质在决定钙钛矿薄膜的相稳定性方面起着重要作用。成均馆大学Nam-Gyu Park等人报道了通过PbI2溶液的增材工程来稳定钙钛矿太阳能电池中的α相甲脒碘化铅 (FAPbI3) 的亚砜盐控制结晶。

原位掠入射广角X射线散射研究表明，三甲基碘化亚砜（TMSOI）添加剂会产生有序的溶剂化准晶PbI2，这有助于在室温下将PbI2与FAI反应时转变为α相FAPbI3。

因此，由于钙钛矿薄膜光电性能的改善，钙钛矿太阳能电池的光伏性能和稳定性得到增强。性能最佳的器件在AM 1.5G光照下的功率转换效率为24.65%。未封装的器件在室温、相对湿度为30-40%的条件下储存1000 小时后仍保持其初始效率的 96.40%。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.3c02455

7.ACS Energy Lett.：二硫化界面工程，稳定的钙钛矿电池

尽管钙钛矿太阳能电池（PSC）具有多方面的优势，但在氧气或湿气下仍然存在稳定性低的问题，这很大程度上是由于弱结合和表面缺陷造成的。由此产生的柔软特性使得钙钛矿界面容易受到周围氧气和水的侵蚀。

成均馆大学Nam-Gyu Park和Chunqing Ma等人报道了通过相容的有机二硫醇化合物进行面部表面二硫化过程，以抑制表面缺陷并固定铅离子。已证实二硫醇基团可以形成强的铅硫（Pb-S）键并有效减少非辐射复合。此外，钝化过程会导致能量键下移，从而在钙钛矿界面上实现有效的空穴提取。

因此，具有二硫醇盐钝化钙钛矿薄膜的器件比对照器件表现出更好的功率转换效率，这主要是由于开路电压的提高。强 Pb-S 键使器件稳定性在 2000 小时后提高了初始效率的 85% 以上。此外，二硫化表面钝化明显抑制了器件中的铅泄漏。

原文链接： https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acsenergylett.3c01823

8.JACS：晶面相关钝化制备高效钙钛矿太阳能电池

了解表面结构与钝化材料之间的相互作用及其与表面结构改性相关的影响是至关重要的;然而，这仍然是钙钛矿钝化领域尚未解决的问题。在这里，加州大学洛杉矶分校Yang Yang，成均馆大学Joon Kwon，Cheol-Woong Yang&Nam-Gyu Park等人报告了一种通过面依赖钝化现象的高效钙钛矿太阳能电池的表面钝化原理。钝化过程选择性地发生在表面上，用不同功能的后处理材料观察到，表面的原子排列决定了钝化层的排列。

对面依赖性钝化的深刻理解导致发现2-氨基吡啶氢碘化物作为(100)和(111)面均匀有效钝化的材料。因此，获得了效率为25.10%且稳定性增强的钙钛矿太阳能电池。面相关钝化的概念可以为钙钛矿材料的未确定钝化原理提供重要线索，并为提高钙钛矿基器件的性能和稳定性提供新手段。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c09327

9.Adv. Sci.:控制α-FAPbI3的结晶动力学诱导优选的晶体取向

结晶动力学控制晶体取向，诱导材料的各向异性特性。因此，具有先进光电特性的优先取向可以提高光伏器件的性能。尽管掺入添加剂是稳定α-FAPbI3光活性α相的研究最多的方法之一，但没有研究关注添加剂如何影响结晶动力学。鉴于此，成均馆大学Nam-Gyu Park&Hyunjung Shin等人对控制α-FAPbI3的结晶动力学诱导优选的晶体取向增强光伏性能进行研究，除了甲基氯化铵(MACl)在α-FAPbI3形成中作为“稳定剂”的作用外，本文还指出了在结晶动力学中作为“控制器”的额外作用。通过显微观察，例如电子背散射衍射和选区电子衍射，研究发现较高浓度的MACl会导致较慢的结晶动力学，从而导致较大的晶粒尺寸和[100]择优取向。[100]优先取向晶粒的光电特性具有较少的非辐射复合、较长的载流子寿命以及每个晶粒之间较低的光电流偏差会导致较高的短路电流密度(Jsc)和填充因子。所得的MACl 40 mol%获得了24.1%的最高光电转换效率。结果提供了结晶取向与器件性能之间直接相关性的观察结果，因为它突出了结晶动力学的重要性，从而为器件工程提供了理想的微观结构。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202300798

10.AFM：定制添加剂的功能以增强钙钛矿太阳能电池的稳定性

在制造钙钛矿薄膜的两步过程中，通过使PbI2与有机碘化物反应，将在基板上形成的PbI2层转化为钙钛矿。然而，形成钙钛矿后留下的过量PbI2可能会对器件稳定性和电流电压滞后产生不良影响，尽管它对效率提高有积极影响。

鉴于此，成均馆大学Nam-Gyu Park等人报道了添加剂工程，以通过两步程序控制残留的PbI2。在第一步涂层的PbI2前驱体溶液中引入一系列有机多氯化铵衍生物，导致钙钛矿晶粒尺寸增大。此外，由于陷阱密度降低，载流子寿命延长，并且调整能量以促进光生载流子的提取。与裸PbI2前体相比，含氨基胍前体可提高功率转换效率，这主要是由于开路电压和填充因子显著增强。因此，无迟滞光伏参数实现了23.46%的效率，并且在环境条件下老化1000 小时后仍保持初始效率的93%。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202308577

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