徐江/李昊等人Angew.：解读SnO2上CO2电还原的构效关系！

研究内容

反应条件下真实的表面结构决定了电催化剂的活性和选择性，因此，结构-活性关系的知识可以促进针对特定反应性要求设计有效的催化剂结构。然而，由于电催化中复杂的界面微环境，理解更真实的活性表面与其性能之间的关系具有挑战性。

由于CO 2 RR电解质中的动态表面演变，揭示SnO 2 基催化剂的活性表面形态/结构具有挑战性，但对于建立合理设计电催化剂的结构-活性关系至关重要。在实验上，原位技术能够为材料的表面性质提供一些宝贵的见解，但成本高昂。基于密度泛函理论的研究，作为研究的一个组成部分，在催化剂设计中呈指数级增长，特别是在电催化的应用中。基于DFT的研究可以提供丰富而重要的原子尺度信息，加速催化剂的设计和理论发展，这对节省我们的试错方法的实验成本有很大帮助。然而，从理论研究的角度来看，大量的计算工作忽略了电催化条件下催化剂的表面状态，直接转向研究反应物与原始/裸露催化表面之间的机理相互作用。然而，许多最近的研究表明，所产生的反应机制不会发生在原始表面上，因此，可能导致与实际反应情况的偏差，很大程度上与电催化条件下稳定的催化表面状态无关。

浙江大学徐江、日本东北大学李昊和中国科学院大连化学物理研究所Chuangwei Liu 提出了一种标准的研究范式，有效地解读电催化中的结构-活性关系，例如SnO 2 上的CO 2 电还原。提出的有助于发现在电催化条件下对电化学CO 2 还原反应(CO 2 RR)的SnO 2 的真实/静止表面状态(Sn层)，随后在具有不同形态(纳米棒、纳米颗粒和纳米片)的SnO 2 上进行的CO 2 RR实验中，结合原位表征，证实了这一点。相关工作以“ Deciphering Structure-Activity Relationship Towards CO 2 Electroreduction over SnO 2 by A Standard Research Paradigm ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。

研究要点

要点1. 作者提出了一种标准的理论研究范式，揭示了电催化下更现实的表面状态/形态。

要点2. 通过该标准过程，作者揭示了在CO 2 RR条件下SnO 2 催化剂的活性表面形态，比较了具有不同表面状态的SnO 2 之间的活性差异(原始SnO 2 、未重建的SnO 2-x 和通过表面重建获得的稳定SnO 2-x ，命名为p-SnO 2 、u-SnO 2-x 和s-SnO 2-x )，发现了表面物种形成与CO2RR性能之间的关系，即结构-活性相关性。。

要点3 . 结合SnO 2 -HCOOH的电化学实验，作者提出的方法得到了证实，证明了其有效性。该方法进一步扩展到SnO电催化剂，为催化结构提供了有益的见解。

提出的研究范式将规范计算实践的行为，减少实验和理论计算之间的差异，并有助于发现其他电化学系统中的结构-活性关系。

研究图文

图1. SnO 2 活性相与CO 2 RR性能之间的知识差距。

图2. 表面状态分析和结构动态演化。

图3. SnO 2 上的CO 2 RR。

图4. 未重建的SnO 2 表面在电催化下具有许多氧缺陷。

图5. 合成的SnO 2 纳米棒上的CO 2 RR及其还原机理。

图6. 扩展到2D SnO的标准研究范式。

文献详情

Deciphering Structure-Activity Relationship Towards CO 2 Electroreduction over SnO 2 by A Standard Research Paradigm

Zhongyuan Guo, Yihong Yu, Congcong Li, Egon Campos dos Santos, Tianyi Wang, Huihui Li, Jiang Xu,* Chuangwei Liu,* Hao Li*

Angew. Chem. Int. Ed.

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202319913

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