广东
近日，清华大学王定胜教授在CCS Chemistry上发表了题为“Atomically Dispersed Catalysts: Precise Synthesis, Structural Regulation, and Structure-Activity Relationship”的综述文章，总结了原子级分散催化剂在合成、结构调控和结构-性能关系研究三个方面的最新进展，深入讨论了原子级分散催化剂在电催化能源转换、仿酶催化和有机合成领域表现出的优异性能及相应的调控策略，揭示了催化机理指导下的原子级分散催化剂的设计。最后，全面总结了原子级分散催化剂未来的挑战和发展前景，以激发更多有关原子级分散催化剂设计和应用可能性的思考。
背景介绍：
催化在基础研究和实际应用领域受到越来越多的关注。异相催化剂因其具有独立且精心设计的活性中心、较好的可回收性和耐久性，已广泛应用于化工生产和能源转化等催化领域。其中，原子级分散催化剂具有明确的金属原子催化位点和配位结构、比表面积高等特点，被认为是一种具有广泛应用前景的催化剂，在异相催化中展现出了广阔的应用前景。基于此，在精确合成和结构调控的基础上，探索原子级分散催化剂更多的应用可能性具有重要意义（图1）。
图1.综述的主要内容示意图
本文亮点：
本综述主要聚焦在原子级分散催化剂的精准合成、结构调控和构效关系揭示，总结其在具有挑战性的电催化能源转换、仿酶催化和有机合成领域的研究成果，旨在进行深入的讨论、总结和概述（图2）。
图2.原子级分散催化剂的精确合成、结构调控及几种典型应用总结示意图。
1.精准合成
原子级分散催化剂的精准合成对于提高原子级分散催化剂的性能和研究其结构-性能关系至关重要。由于孤立原子的高表面能，原子级分散催化剂面临稳定性差、易团聚成纳米粒子的问题。单个金属原子与基底之间的相互作用调节可以很好地稳定原子，并增加金属原子的负载量。因此，制定能够精确调节原子-基底相互作用的策略是必要的。本综述从金属-非金属键的构建、配位聚合和原子限域、原子捕获法三个方面系统地综述了原子级分散催化剂的合成策略。
2.结构调控
在精准合成原子级分散催化剂的基础上，通过对局部原子配位结构和金属原子-基底相互作用的合理调控，可以进一步提高原子级分散催化剂的催化性能。在本综述中，我们通过总结配位环境调控、金属-有机配体配位原子位点和金属-金属相互作用调控以构建双原子催化系统三个方面，以说明原子级分散催化剂的结构调控对其催化性能进一步提升的作用。
3.催化应用中的构效关系
在总结精准合成和结构调控的基础上，可以进一步根据不同催化反应的特点实现催化剂的合理结构设计，从而更有效地为相应的催化过程制备催化剂。在本综述中，我们重点关注和总结了电催化能源转换、仿酶催化和有机合成三种催化应用，揭示原子级分散催化剂在催化应用中的构效关系。
总结与展望：
本综述回顾了原子级分散催化剂的精确合成方法和结构调控策略，为揭示结构-活性相互作用提供了基础。基于此，进一步总结了原子级分散催化剂在电催化能量转化、仿酶催化、有机合成等领域的先进研究成果，为高效原子级分散催化剂的产业化应用奠定了基础。然而，尽管原子级分散催化剂在各种催化反应中取得了很大进展，但机遇和挑战仍然存在，未来仍需重点关注动态结构、更多先进合成技术和计算模拟结合等方面的研究。我们相信这些通用的原子级分散催化剂设计原则可以促进原子级分散催化剂在各种催化领域的大规模应用，也期待原子级分散催化剂更多的基础研究发展和工业化应用可能。
文章详情：
Atomically Dispersed Catalysts: Precise Synthesis, Structural Regulation, and Structure–Activity Relationship
Yun Gao and Dingsheng Wang*
Cite this by DOI:10.31635/ccschem.023.202303236
文章链接：https://doi.org/10.31635/ccschem.023.202303236
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