研究内容
单原子合金(SAAs)结合了单原子(SAs)和纳米颗粒(NPs)的优点,在多相催化领域发挥着极其重要的作用。然而,与单原子和NPs相比,理解SAAs在催化反应中的催化机制仍然是一个挑战。
河南理工大学刘宝忠、清华大学王定胜和郑州大学李保军 通过将原子分散的Ru嵌入Ni NPs中合成的钌-镍SAAs(RuNi SAAs )锚定在二维Ti 3 C 2 T x MXene上。RuNi SAA-3 -Ti 3 C 2 T x 催化剂对氨硼烷(AB,NH 3 BH 3 )水解析氢表现出前所未有的活性,其质量比活性(r mass )值为333 L min -1 g Ru -1 。相关工作以“ Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene? ”为题发表在国际著名期刊 Angewandte Chemie International Edition 上。
研究要点
要点1. 作者选择NH 3 BH 3 水解作为探针反应,系统地研究了NPs、SACs和SAAs在MXene上的结构和性能差异。MXene上的RuNi SAAs 结合了NPs、SACs和MXene的多重优势,促进AB水解的快速脱氢。
要点2. 具有最佳d带中心的RuNi SAA-3 -Ti 3 C 2 T x 实现了对AB水解的最高活性。其质量比活性(r mass )值为333 L min -1 g Ru -1 。
要点3. 密度泛函理论(DFT)计算结果表明,与SAAs和NPs相比,由于合金化效应和金属-载体相互作用(MSI)引起的d带结构调制,SAAs在Ti 3 C 2 T x 上的锚定优化了AB和H 2 O的解离以及AB水解过程中H*中间体的结合能力。
这项工作为开发和优化高效的氢相关催化剂提供了有用的设计原则,并证明了SAAs在能量催化方面优于NPs和单原子。
研究图文
图1. Ru SAC -Ti 3 C 2 T x 、Ru NPs -Ti 3 C 2 T x 和RuNi SAA -Ti 3 C 2 T x 催化剂的制备示意图。
图2. RuNi SAA-3 -Ti 3 C 2 T x 的形貌。
图3. RuNi SAA-3 -Ti 3 C 2 T x 的结构表征。
图4. 催化性能测试。
图5. AB水解的机理研究。
文献详情
Why do Single-Atom Alloys Catalysts Outperform both SingleAtom Catalysts and Nanocatalysts on MXene?
Shuyan Guan, Zhenluo Yuan, Zechao Zhuang, Huanhuan Zhang, Hao Wen, Yanping Fan, Baojun Li,* Dingsheng Wang,* Baozhong Liu*
Angew. Chem. Int. Ed.
DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316550
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